Transkript

1 ANKARA ÜNİVERSİTESİ FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ YÜKSEK LİSANS TEZİ LÜMİNESANS TARİHLENDİRMEDE EŞDEĞER DOZU ETKİLEYEN PARAMETRELER Gül Bayramiye ÖZPEK FİZİK MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİMDALI ANKARA 2011 Her hakkı saklıdır

2 ÖZET Yüksek Lisans Tezi LÜMİNESANS TARİHLENDİRMEDE EŞDEĞER DOZU ETKİLEYEN PARAMETRELER Gül Bayramiye ÖZPEK Ankara Üniversitesi Fen Bilimleri Enstitüsü Fizik Mühendisliği Anabilim Dalı Danışman: Doç. Dr. Niyazi MERİÇ Lüminesans tarihlendirme yöntemi arkeolojik ve jeolojik örneklerin tarihlendirmesinde büyük bir öneme sahiptir. Bu çalışmada Mardin Sıhhi Emir Hamamı, Side Antik Tiyatrosu ve Kültepe den alınan örneklerin eşdeğer dozu bulunarak yaşlarının hesaplanması amaçlanmıştır. Örneklerin yaşı, eşdeğer dozun yıllık doza bölünmesiyle hesaplanır. Çalışmada eşdeğer doz çok tablet ek doz (MAAD) ve tek tablet yenileme (SAR) yöntemleri kullanılarak bulunmuştur. Eşdeğer doz hesabı için ELSEC-9010 OSL sistemi kullanılmıştır. Yıllık dozu belirlemek için ise; Hp-Ge dedektör, X-ışını spektroskopisi ile düşük seviye alfa sayım sistemi kullanılmıştır. Çalışılan ilk örnek olan Mardin Sıhhi Emir Hamamı örneğinde herhangi bir lüminesans sinyali gözlenmemiş ve anormal sönümünün fazla olduğu sonucuna varılmıştır. Side Antik Tiyatrosu nun yaşı hesaplanmış fakat beklenenden oldukça yüksek bir yaş bulunmuştur. Bu örnek için bu sonucun geçerliliği araştırılmıştır. Kültepe örneğinin yaşı hesaplanmış ve sonucun beklenen yaşa oldukça yakın olduğu görülmüştür. Ocak 2011, 54 sayfa Anahtar Kelimeler: Lüminesans, Tarihlendirme, Eşdeğer Doz, Yıllık Doz i

3 ABSTRACT Master Thesis PARAMETERS THAT AFFECT EQUIVALENT DOSE IN LUMINESCENCE DATING Gül Bayramiye ÖZPEK Ankara University Graduate School of Natural and Applied Sciences Department of Engineering Physics Supervisor: Assoc. Prof. Dr. Niyazi MERİÇ Luminescence dating method is very important for dating archeological and geological samples. In this study, it is intended to find equivalent doses of Sıhhi Emir Turkish Bath, Side Ancient Theater and calculate their ages. The age of the samples is calculated by dividing the equivalent dose by the annual dose. In this study, the equivalent dose was found by using Multiple Aliquot Additive Dose (MAAD) and Single Aliquot Regeneration (SAR) methods. ELSEC-9010 OSL System is used for equivalent dose determination. Hp-Ge detector, X ray spectrometry and low level alpha counter system are used for annual dose determination. In the sample from Mardin Sıhhı Emir Turkish Bath which was first worked on, any luminescence signal was not observed and concluded that anomalous fading was too much. Side Ancient Theater s age is calculated but the age which expected in were quite high. The validity of this result for this sample was investigated. Kültepe sample s age is calculated and the result is very close to the expected age. Ocak 2011, 54 pages Key Words: Luminescence, Dating, Equivalent Dose, Annual dose ii

4 TEŞEKKÜR Çalışmalarım süresince bilgi, öneri ve yardımlarını esirgemeyerek akademik ortamda olduğu kadar beşeri ilişkilerde de engin fikirleriyle yetişme ve gelişmeme katkıda bulunan danışman hocam Sayın Doç. Dr. Niyazi MERİÇ e (Ankara Üniversitesi Fizik Mühendisliği Anabilim Dalı), deneysel çalışmalarımda gerek numune sağlayan gerekse fikirleriyle beni yönlendiren değerli hocalarım Dr. Mehmet Altay ATLIHAN, Dr. Mehmet KOŞAL ve Dr. Ülkü Rabia YÜCE ye, laboratuvarında numune analizlerimizi gerçekleştirmemize imkan sağlayan Sayın Prof. Dr. Yusuf Kaan KADIOĞLU na, laboratuvarda birlikte çalıştığım arkadaşlarım Mustafa DOĞAN, Eren ŞAHİNER, Aylin KARAGÖZ ve Çağın GÜNEŞ e, İngilizce bilgilerinden faydalandığım arkadaşlarım Ayhan ÖZMEN ve Canan AYAZ a, çalışmalarım sırasında benden manevi desteklerini esirgemeyen Kübra ÖZDEMİR, Ercan CANER, Esra ULUÇ a, ayrıca çay ve kahvesini her zaman benimle paylaşan Daryoush TALATİ ve Bilge Banu KÖK SAYAR a ve son olarak da maddi ve manevi desteklerini esirgemeyerek her zaman yanımda olan aileme teşekkürü bir borç bilirim. Gül Bayramiye ÖZPEK Ankara, Ocak 2011 iii

5 İÇİNDEKİLER ÖZET... i ABSTRACT... ii TEŞEKKÜR... iii SİMGELER DİZİNİ... vi ŞEKİLLER DİZİNİ... viii ÇİZELGELER DİZİNİ... ix 1.GİRİŞ KURAMSAL TEMELLER Örneklerin Tarihlendirilmesi ve Lüminesans Mekanizması Kusurlar Optik Uyarmalı Lüminesans (OSL) MATERYAL VE YÖNTEM Örnek Toplama Laboratuvar Işık Koşulları Eşdeğer Doz Mineral ayırma işlemi ve OSL ölçümleri için disklerin hazırlanması Normalizasyon Ön ısıtma Anormal Sönüm Ağartma (Bleaching) Paleodoz Değerlendirme Yöntemleri Tek tablet yeniden dozlama yöntemi (SAR) Çok tablet ek doz yöntemi (MAAD) OSL Ölçümleri Yıllık Doz Yıllık doza etki eden faktörler Radon gazı etkisi Nem etkisi ve tespiti Kozmik radyasyon Yıllık doz ölçümü Düşük seviye alfa sayım cihazı Gama ışını spektroskopisi X ışını floresans spektroskopisi (XRF) BULGULAR Mardin Sıhhi Emir Hamamı Ön ısıtma sıcaklığı ve süresinin tespiti Yıllık doz tespiti Eşdeğer doz tespiti Anormal sönüm Side Antik Tiyatrosu (SAT) Ön ısıtma sıcaklığı ve süresinin tespiti Eşdeğer doz tespiti Yıllık doz tespiti Ağartma etkisi (bleaching) Kayseri- Kültepe iv

6 4.3.1 Ön ısıtma sıcaklığı ve süresinin tespiti Eşdeğer doz tespiti Yıllık doz tespiti TARTIŞMA VE SONUÇ KAYNAKLAR ÖZGEÇMİŞ v

7 SİMGELER DİZİNİ BLSL ESR TL OSL SAR MAAD E A t I OSL (t) E.D. mgy Sr U K Th Rb Np α β γ D D α D β D γ D c D α,u D β,u D γ,u Dα,Th Dβ,Th Dγ,Th Dβ(K) Dγ,K a W F PM TLD α U,Th m V mci XRF nm i Mavi Işık Uyarmalı Lüminesans Elektron Spin Rezonans Termolüminesans Optik Uyarmalı lüminesans Tek Tablet Yenileme Çok Tablet İlave Doz Aktivasyon Enerjisi Süre Lüminesans Şiddeti Eşdeğer doz Miligray Stronsiyum Uranyum Potasyum Toryum Rubidyum Neptünyum Alfa Beta Gama Doz Alfa doz hızı Beta doz hızı Gama doz hızı Kozmik doz hızı Uranyumdan kaynaklanan alfa katkısı Uranyumdan kaynaklanan beta katkısı Uranyumdan kaynaklanan gama katkısı Toryumdan kaynaklanan alfa katkısı Toryumdan kaynaklanan beta katkısı Toryumdan kaynaklanan gama katkısı Potasyumdan kaynaklanan beta katkısı, Potasyumdan kaynaklanan gama katkısı Alfa zayıflatma katsayısı Numunenin kütlece maksimum su tutma oranı Gömü sırasında maksimum su tutma oranının kesri Fotoçoğaltıcı Termolüminesans dozimetre Uranyum ve toryumdan kaynaklanan alfa parçacıklarının sayım hızı Potasyumun yüzde miktarı Volt milicurie X Işın Floresans Spektroskopisi nanometre disk numarası (i=1, 2, ) vi

8 n toplam disk sayısı Disklerin normalizasyon sayımlarının ortalaması i nci disk için normalizasyon sayımı F i i nci disk için normalizasyon katsayısı S i i nci disk için normalize edilmemiş lüminesans sayımı L i i nci disk için normalize edilmiş lüminesans sayımı g sönüm oranı (%) n c iletim bandındaki elektronların konsantrasyonu n tuzaklanmış elektronların konsantrasyonu h deşik tuzaklarının konsantrasyonu Tuzak ömrü Elektronun tuzaktan kaçma olasılığı σ Fotoiyonizasyon tesir kesiti Φ Foton akısı R Tekrar-birleşme merkezi HP-Ge Yüksek saflıkta Germanyum TAEK Türkiye Atom Enerjisi Kurumu vii

9 ŞEKİLLER DİZİNİ Şekil 2.1 Tuzaklanmış yüklerin tarihlemesinin temeli Şekil 2.2 Nokta hatalarından bazıları Şekil 2.3 Model sistematiği.. 7 Şekil 3.1 Bir yarıiletken veya yalıtkan kristalde iletkenlik ya da değerlik bandı içermeyen elektron geçişi (Tünel Olayı) Şekil 3.2 Lüminesans saatin sıfırlanması ve tekrar çalışması (Aitken, 1998) Şekil 3.3 SAR yöntemiyle eşdeğer doz (paleodoz) hesabı için verilen dozlara karşılık gelen lüminesans sayımlarının grafiği (P; Şekil 3.4 paleodoz=eşdeğerdoz MAAD yöntemiyle eşdeğer doz (paleodoz) hesabı için ek dozlara karşılık gelen lüminesans sayımlarının grafiği (P;paleodoz=eşdeğer doz) Şekil 3.5 Lüminesans ölçüm sistemi Şekil 3.6 Düşük seviye alfa sayım cihazının şematik gösterimi Şekil 4.1 Mardin Sıhhi Emir Hamamı ndan görünümler. 32 Şekil 4.2 Mardin Sıhhi Emir Hamamı numunesinin doz-cevap eğrisi. 32 Şekil 4.3 Mardin Sıhhi Emir Hamamı numunesinin ön ısıtma sıcaklığı.. 33 Şekil 4.4 Sıhhi Emir Hamamı numunesinin ön ısıtma süresi Şekil 4.5 Doğal dozlu Sıhhi Emir Hamamı numunesinin OSL sayımı 35 Şekil 4.6 Şekil 4.7 0,5 Gy dozlanmış Sıhhi Emir Hamamı numunesinin OSL sayımı Gy dozlanmış Sıhhi Emir Hamamı numunesinin OSL sayımı Şekil 4.8 Sıhhi Emir Hamamı numunesinin anormal sönümü. 38 Şekil 4.9 Side Antik tiyatrosundan görünümler Şekil 4.10 SAT numunesinin doz cevap eğrisi.. 40 Şekil 4.11 SAT örneğin ön ısıtma sıcaklığı Şekil 4.12 SAT örneğin ön ısıtma süresi Şekil 4.13 SAT numunesinin MAAD yöntemiyle eşdeğer doz tayini Şekil 4.14 SAT numunesinin SAR yöntemiyle eşdeğer doz tespiti Şekil 4.15 SAT numunesinin farklı sürelerdeki ağartma etkisi.. 44 Şekil 4.16 Kültepe-Karum daki kazı alanlarından görünümler.. 45 Şekil 4.17 Kültepe numunesinin doz cevap eğrisi.. 45 Şekil 4.18 Kültepe numunesinin ön ısıtma sıcaklığı.. 46 Şekil 4.19 Kültepe numunesinin ön ısıtma süresi Şekil 4.20 Kültepe numunesinin MAAD yöntemiyle eşdeğer doz hesabı. 47 viii

10 ÇİZELGELER DİZİNİ Çizelge 4.1 Mardin Sıhhi Emir numunesinin alfa sayım cihazı sonuçları. 34 Çizelge 4.2 Mardin Sıhhi Emir numunesinin XRF cihazı sonuçları.. 34 Çizelge 4.3 Mardin Sıhhi Emir numunesinin nem oranı tespiti. 35 Çizelge 4.4 Yıllık doz tespiti için HP-Ge Dedektör Ölçüm sonuçları Çizelge 4.5 SAT numunesinin nem oranı tespiti Çizelge 4.6 SAT numunesinin LED lerin altında bekleme süreleri Çizelge 4.7 Yıllık doz tespiti için HP-Ge Dedektör Ölçüm sonuçları 47 Çizelge 4.8 Kültepe örneğinin yaşının kıyaslaması ix

11 1. GİRİŞ Organik ve inorganik malzemelerin tarihlendirilmesinde kullanılan çeşitli yöntemler vardır. Organik malzemeler için en çok kullanılan yöntemlerden biri radyokarbon tarihlendirme yöntemidir. İnorganik malzemelerde ise en çok kullanılan yöntem lüminesans tarihlendirme yöntemidir. Mineral yapısında çeşitli nedenlerle tuzaklanmış elektronların ışıkla uyarılarak çıkarılması Optik (ışık) Uyarmalı Lüminesans (OSL), ısıyla uyarılarak çıkarılması ise Termolüminesans (TL) yönteminin temelini oluşturur. Arkeolojik ve jeolojik örnekler için kullanılan lüminesans yaşlandırma teknikleri, malzemenin bulunduğu ortamda soğurduğu radyasyon dozu ile çevre doz hızının saptanması üzerine kuruludur. Malzemenin soğurduğu toplam radyasyon dozu eşdeğer doz veya paleodoz olarak adlandırılır ve deneysel tekniklerle hesaplanır. Bulunan eşdeğer dozun, örneğin soğurduğu yıllık radyasyon dozuna bölünmesi ile malzemenin söz konusu eşdeğer dozu ne kadar zamanda almış olduğu; bir başka deyişle malzemenin yaşı bulunmuş olur. OSL sinyali ilk kez, kullanılan örneğin argon-iyon lazer ışığı (514,5 nm yeşil) ile uyarılmasıyla gözlenmiştir (Huntley vd. 1985). Bu teknikte, nm dalgaboylu mor ışığı geçiren filtrenin kullanılmasıyla uyarma ışığının foto çoğaltıcı tüpe (PMT) gelmesi engellenmiştir. Kullanılan filtrelerden biri Corning 7-59 dur ve halen birçok TL tarihlendirme çalışmalarında kullanılmaktadır. Çalışmalarda, kuvars ve feldspat minerallerinden OSL sinyalleri alınmıştır. Feldspat minerali için uygun uyarma kaynağı olarak IR (880±80 nm) uyarma yapabilen diyotlar üretilmiştir (Poolton ve Bailiff 1989, Spooner ve Franks 1990). Saf kuvars mineralleri için IR uyarma altında kayda değer bir sinyal gözlenmemektedir (Short ve Huntley, 1992). Kuvarstan elde edilen OSL ölçümleri için daha ucuz sayılabilecek filtreli halojen ışık kullanılmasıyla istenilen sinyal alınmıştır. Yeşil ışık uyarmalı lüminesans için Hoya U-340 filtresi kullanılmıştır (Şekil 8, Botter-Jensen 1997). 1

12 Lüminesans olayı uyarıcı etkene göre adlandırılır. Uyarma: Radyoaktif ışınlarla oluyorsa: Radyolüminesans Katod ışınları ile oluyorsa: Katodolüminesans Akım yolu ile gerçekleşiyorsa: Elektrolüminesans Foton yolu ile yapılırsa: Fotolüminesans Kristallerin kırılma ve parçalanması ile oluyorsa: Tribolüminesans Bir fosfor veya organik molekülün kimyasal tepkimesi sonucu açığa çıkan enerjinin ışımasıyla oluyorsa: Kemilüminesans Biyolojik maddelerin yaydığı ışımayla oluyorsa: Biyolüminesans Bir cismin yanması sırasında alev içindeki ışımayla oluyorsa: Kandolüminesans Katıları ısıtarak uyarma yolu ile ortaya çıkan ışık yayılmasıyla oluyorsa: Termolüminesans Işıkla oluyorsa: Optik Uyarmalı Lüminesans adını alır. Fotolüminesans, floresans ve fosforesans olaylarının genel adıdır. Floresans ve fosforesansta, uyarılma fotonların absorpsiyonu ile gerçekleşir. Floresans, elektronun spininde bir değişiklik oluşturmaması ile fosforesanstan ayrılır. Bunun bir sonucu olarak, floresans hemen yok olan (<10-5 s) bir lüminesans olup, kısa ömürlüdür. Buna karşılık fosforesans emisyonları ile ilişkili elektron spinindeki bir değişme, ışınlamanın bitmesinden sonra kolayca tespit edilebilir bir süre kadar, genellikle birkaç saniye veya daha uzun, ışımanın sürmesine sebep olur. Birçok durumda, floresans veya fosforesans olarak fotolüminesans emisyonu, onu uyarmak için kullanılan ışımanınkinden daha uzun dalga boyundadır. Frekansta değişiklik olmaksızın absorplanan ışının yeniden yayılmasına rezonans ışıması veya rezonans floresansı denir. Birçok moleküler tür, rezonans floresansı da gösterir. Bununla beraber çok sık olarak, moleküler floresans veya fosforesans bantları rezonans çizgisinden daha uzun dalga boylarında merkezlenmiş olarak bulunur. Bu uzun dalga boylarına veya düşük enerjilere kayma stokes kayması olarak ifade edilir (Ozawa L. 2007). Bu çalışmada, Mardin Sıhhi Emir Hamamı ndan, Side Antik Tiyatro dan ve Kayseri- Kültepe den alınan örneklerde eşdeğer dozları hesaplamak için MAAD ve SAR 2

13 yöntemleriyle çalışılmıştır. Yıllık dozlarının hesabı için HP-Ge dedektör, X-ışını spektroskopisi ve alfa sayım cihazı kullanılmıştır. Tezin ikinci bölümünde tuzaklanmış yüklerin tarihlendirilmesi (TCD) hakkında genel bilgi verilerek, lüminesans mekanizması açıklanmıştır. Üçüncü bölümde, örneklerin toplanmasının nasıl olması gerektiği, lüminesans ölçümlerinde kullanılan sistemler, eşdeğer dozun hesaplanması için kullanılan yöntemler ve yıllık doz ile ilgili ayrıntılara yer verilmiştir. Dördüncü bölümde, eşdeğer doz hesaplamak amacıyla yapılan deneyler, yıllık doz tespiti ve kullanılan yöntemler anlatılmıştır. Tezin son bölümünde ise çalışılan örneklerin yaş değerleri ile ilgili sonuçlar yorumlanmıştır. 3

14 2.KURAMSAL TEMELLER 2.1 Örneklerin Tarihlendirilmesi ve Lüminesans Mekanizması Tuzaklanmış yüklerin tarihlendirme teknikleri [elektron spin rezonans (ESR), termolüminesans (TL) ve optik uyarmalı lüminesans (OSL) ] arkeolojik kronolojinin oluşturulmasında önemli rol oynar. Arkeolojik uygulamalarda ESR yöntemi çoğunlukla diş minesinin tarihlendirilmesinde, TL yöntemi çanak çömlek tarihlendirmesinde ve OSL yöntemi de çanak çömlek ve sediment tarihlendirmesinde kullanılmaktadır. Tuzaklanmış yüklerin tarihlendirmesinin (TCD) temelini aynı prensiplere dayalı tarihlendirme metotları (ESR, TL, OSL) oluşturur. Bu mineraller doğal radyasyon dozimetresi gibi davranır. Doğal radyoaktif elementler (U, Th ve K) iyonlaştırıcı radyasyon yayar. Bu iyonlaştırıcı radyasyonla uyarılmış elektronlar kararlı durumdan (değerlik bandı) daha yüksek enerjili duruma (iletkenlik bandı) geçer; pozitif yüklü deşikler değerlik bandı yakınında kalır. Kısa süreli bir difüzyondan sonra çoğu elektron deşiklerle yeniden birleşir böylece mineral orijinal durumuna geri döner. Ancak bütün doğal mineraller elektronların ve deşiklerin tuzaklanabildiği kusurlar içerir (Frenkel, Schottky vb.). Tuzaklanmış elektronlar ve deşikler, karakteristik ESR sinyaline neden olan ve bir ESR spektrometresiyle belirlenebilen paramanyentik merkezlere dönüşürler. Bir lüminesans sinyalin ölçülebilmesi için tuzaklanmış elektronların termal (ısıyla) veya optik (ışıkla) olarak uyarılması gerekir. Bu uyarma sonucunda elektronlar yeniden iletkenlik bandına dönerler, bunların çoğu deşiklerle yeniden birleşirler. Eğer bu deşikler lüminesans merkezleriyse ışık salınımı (lüminesans) gerçekleşir. 4

15 Şekil 2.1 Tuzaklanmış yüklerin tarihlemesinin temeli (Grün 1997) E a =Aktivasyon enerjisi veya tuzak derinliği Yukarıdaki şekilde iyonlaştırıcı radyasyon, elektronları değerlik bandından iletkenlik bandına çıkarır. Böylece değerlik bandında pozitif yüklü deşikler oluşur. İletkenlik bandındaki elektronların çoğu, deşiklerle yeniden birleşirken bazıları da kristal örgüde bulunan tuzaklara yakalanırlar. Sonrasında ısıya (TL) veya ışığa (OSL) maruz bırakıldığında elektronlar serbest kalır ve ışık yayılması (lüminesans) gözlenir. 2.2 Kusurlar Tüm malzemeler atomik dizilmede kusurlar içermektedir. Bu kusurlar malzeme davranışları üzerinde büyük bir etkiye sahiptir. Kafes hataları kontrol edilerek, çok dayanıklı metaller ve alaşımlar, güçlü manyetikler, geliştirilmiş transistörler, güneş pilleri, çarpıcı renkte cam eşyalar ve diğer birçok pratik öneme sahip malzemeler üretilir. Kristaller OSL olayında önemli rol oynayan değişik tipte örgü kusurları içerebilir. Bu kusurlar; Termik veya doğal kusurlar, geçici kusurlar veya örgü iyonuyla yer değiştirmiş safsızlık kusurları ve radyasyonun oluşturduğu kusurlardır. 5

16 Şekil 2.2 Nokta hatalarından bazıları (Spaeth J.M. ve Overhof H. 2003) Kusurlar, iyonik kristalin çok yüksek sıcaklıklardayken soğumasıyla oluşabilir ve bir elektron tuzağı gibi davranırlar. Tuzaklardaki elektronlar ya mineralin ısıtılmasıyla ya da optik olarak uyarılmasıyla çıkarılabilirler. Çıkan elektronlar birleşme merkezlerine giderler. Bu birleşme iki şekilde sonuçlanabilir: ışıldama oluşarak veya oluşmadan. Işık emisyonu olan birleşme merkezlerine lüminesans merkezleri denir. Birleşmede ışık emisyonu yoksa bu bölge ölü bölgedir ve fazla enerji ısı şeklinde açığa çıkar. Lüminesans şiddeti tuzaklanan elektron sayısıyla orantılıdır; tuzaklanan elektron sayısı da kristalin maruz kaldığı nükleer radyasyon dozuyla orantılıdır. Tuzaklanan elektronlar bu tuzaklarda normal şartlarda uyarılıncaya kadar kalırlar. Buna karşılık oda sıcaklığında bile tuzaklardan kaçma olasılıkları vardır. Tuzak derinliği ne kadar fazla olursa elektronun tuzaktan kaçma olasılığı o denli azalmış olur. 6

17 2.3 Optik Uyarmalı Lüminesans (OSL) Lüminesans üretimi için en basit model katılardaki band modelidir. En basit band modeli için bile analitik çözüm yoktur sadece varsayımlara dayanan çözüm önerileri vardır. Katılardaki lüminesans işlemlerinin oldukça karmaşık olmasından dolayı şu anki deneysel gözlemleri tanımlamada kullanılan modeller, gerçek durumun aşırı basitleştirilmiş halidir. Bir kristal, bulundurduğu tuzak sayısı veya tuzak çeşidine göre modellenebilir. Kristalin sahip olabileceği tuzaklar; optik aktif tuzaklar, derin tuzaklar ve sığ tuzaklardır. Bütün bu tuzakları bir arada içeren kristal modelleri de bulunmaktadır. Böyle bir model şekil 2.3 de gösterilmiştir. Şekil 2.3 Model sistematiği a) Bir elektron ve bir deşik tuzağı içeren en basit OSL modeli b) Daha derin tuzak içeren bir model c) İletim bandına daha yakın tuzak içeren model d) İki birleşme merkezi (bir ışımalı ve bir ışımasız merkez) içeren model e) Yukarıdaki tüm durumları içeren model (Bøtter-Jensen vd. 2003) OSL üretimini açıklayan en basit model bir elektron ve bir deşik tuzağından oluşur. Bu basit OSL modeli şekil 2.3.a da gösterilmiştir. Burada ışık, tuzaklanmış elektronları uyarır, v hızı ile iletim bandına geçirir ve daha sonra tuzaklanmış deşikler ile yeniden birleşme gerçekleşir. Bu birleşme sonucunda I OSL şiddetinde OSL üretilir. 7

18 Uyarma şekilleri: OSL de farklı dalgaboylu lüminesans emisyonu ölçülürken, materyaller özel dalgaboylu ışıkla uyarılır. Burada uyarma dalgaboyunun lüminesans dalgaboyundan büyük olması gerekir. OSL, lüminesansın uyarılabildiği çeşitli deneysel yaklaşımlarla gerçekleştirilir (Bölükdemir 2007). Bunların birkaçından bahsetmek istersek en popülerleri arasında şunlardır: i. Sürekli dalga OSL (CW-OSL) metodu: Bu metotta uyarma ışık şiddeti sabittir ve OSL sinyali uyarma periyodu boyunca gözlenir. ii. Lineer modülasyon OSL (LM-OSL) metodu: Bu metotta uyarma şiddeti OSL ölçülürken lineer olarak artar. iii. Pulslu OSL (POSL) metodu: Bu metotta uyarma kaynağı pulslanır ve OSL sadece pulslar arasında gözlenir. Matematiksel Tanımı: Bir tuzak bir merkez modeline göre; Materyal sabit ışık şiddeti (CW tarzı) ile uyarıldığı zaman, tuzaklanmış elektronların serbest kalması ve sonra ışımalı elektron-deşik tekrar-birleşmelerin olmasından dolayı, lüminesans sinyalinin azalacağı beklenir. Bu düşünce ile OSL modeli geliştirilmiştir (Levy 1985, Thomson 2004). Bir elektronun birim zaman başına tuzaklanmış durumdan ayrılma olasılığı, uyarma ışık şiddetinin (sabit olduğu farz edilir) foton akısı Φ (foton/m 2 s) ile orantılıdır. p σ λ (2.1) Burada σ, tuzaktan yük salınımı için foto iyonizasyon tesir kesitidir (m 2 ). σ uyarma ışığının dalgaboyuna güçlü bir şekilde bağlıdır fakat basitlik için uyarma ışığı monokromatik olduğu farz edilir. Böylece dışardan ışıkla uyarma esnasında tuzak tan elektronların salınma hızı, pn (2.2) 8

19 olarak yazılabilir. Burada n tuzaklanmış elektronların konsantrasyonudur. Tuzaklanan veya tekrar tuzaklanan elektronların hızı iletim bandındaki elektronların konsantrasyonuyla ve tuzaktaki mevcut durumlarının konsantrasyonuyla orantılıdır. Yani; (2.3) dir. Burada p t tuzaklanma olasılığı, n c iletim bandındaki elektronların konsantrasyonu ve N elektron tuzaklarının konsantrasyonudur. Tekrar-birleşme hızı (yani, iletim bandından tekrar-birleşme merkezi R ye elektronların geçiş hızı) iletim bandındaki n c elektronlarının ve tekrar-birleşme merkezi R deki deşiklerin konsantrasyonu ile orantılıdır. Yani; (2.4) dir. Burada tekrar-birleşme olasılığıdır. İletim bandı ve merkezler arasındaki elektronların trafiğini tanımlamak için aşağıdaki formüller kullanılır. = n h (2.5) np n p N n (2.6) (2.7) İlk iyonizasyon işleminde oluşturulan bütün deşiklerin tekrar-birleşme merkezlerinde tuzaklandığı varsayılırsa, bu durumda denklem 2.8 elde edilir. (2.8) 9

20 Böylece, (2.9) yazılabilir. Eş.2.9 daki ifade yük korunumu şartı olarak bilinir. Bu modelde OSL sinyalinin I OSL şiddeti (foton/s) tekrar-birleşmenin meydana geldiği hıza eşittir. Yani; (2.10) dir. Burada n c <<n (iletim bandındaki elektronlarının konsantrasyonu tuzaklanmış elektronların konsantrasyonundan çok daha küçüktür) ve (iletim bandındaki elektron konsantrasyonun değişim hızı tuzaklanmış elektron konsantrasyonun değişim hızından çok daha küçüktür) olduğu yarı-denge durumu varsayılmıştır. n c için bir ifade elde etmek istersek, 0 dolaylı yaklaşımı kullanılır ve son eşitlikte yerine konursa OSL şiddeti I OSL (t) için aşağıdaki ifade türetilebilir. 1 (2.11) Bu eşitlik OSL için Genel Tek-Tuzak (GOT) eşitliği olarak ifade edilir. Sürekli dalga OSL bozunma eğrisi (CW-OSL) Eğer tekrar tuzaklanmanın ihmal edildiği var sayılırsa, yani p r h >> p t (N n). GOT eşitliği aşağıdaki birinci dereceden diferansiyel denkleme indirgenir. (2.12) n(t)= n 0 exp(-pt) 10

21 n 0 exp(-pt) (2.13) p= n 0 exp(-t/τ) şeklinde birinci dereceden çözüm verir. Burada I 0, t = 0 anındaki OSL sinyalinin başlangıç şiddetidir ve τ, 1/(σΦ) ile verilen karakteristik bozunma zamanıdır. Buradaki Φ uyarma ışığının foton akısıdır. Herhangi bir materyal doğal olarak bir tuzak tipinden daha fazlasını içerebilir. Materyaldeki bütün tuzaklar uyarıldığında eş zamanlı olarak OSL sinyali üstel bozunumların toplam serisi (eğer birinci dereceden çözüm mümkünse) olarak düşünülebilir. Bu durum materyalin optik uyarmaya duyarlı tuzak dağılımına sahip olduğunda gerçekleşir. Bu durumda, exp / (2.14) yazılabilir. Burada m farklı tesir kesitine sahip optik tuzak tiplerinin sayısıdır (Bøtter- Jensen vd. 2003).. 11

22 3. MATERYAL VE YÖNTEM Tarihlendirmede İzlenen Adımlar Örnek Toplama Laboratuvar hazırlık aşaması Eşdeğer doz -Mineral Ayırma İşlemi -Örneği diske yapıştırma -Doğal normalizasyon -Dozlama -Önısıtma -OSL ölçümleri -MAAD yöntemi -SAR yöntemi Yıllık doz -Nem tayini -Radyoaktif element (U 238,Th 232, K 40 ) analizi 3.1 Örnek Toplama Tarihlendirilecek örneğin yaşını doğru olarak hesaplayabilmek için en önemli aşamalardan biri örnek toplama aşmasıdır. Alınacak örneğin, paleodoz, yıllık doz ve nem tayini değerlendirmesi için farklı noktalara dikkat edilerek örnek alınmalıdır. Paleodoz değerlendirmesi için örnek homojen bir tabakadan kesinlikle ışık görmemesine dikkat edilerek alınmalıdır. Aydınlatma amacıyla düşük enerjili kırmızı ışık kullanılabilir. Yıllık doz hızı için; paleodoz değerlendirmesi için alınan örneğin 30cm çaplı alanı içindeki homojen kısımdan yeterli miktarda alınmalıdır. Işık görmesinde bir sorun yoktur. Nem tayini için alınan örnek de yine tarihlendirilecek örneğin çevresinden alınmalı ve doğal nemini koruyacak şekilde ambalajlanmalıdır. Işık görmesinde bir sakınca yoktur. 12

23 3.2 Laboratuvar Işık Koşulları Laboratuvar ortamına getirilen örneğin üzerinde bulunan paleodozun değerlendirmesini etkileyen ilk etken laboratuvar ışık koşullarıdır. Kuvars minerali hazırlanırken laboratuvar aydınlatmasında kırmızı ışık kullanılır. Feldspat örneği için eşdeğer doz da bir ağartma gerçekleştirmeyecek dalga boyunda kırmızı ışık kullanılmalıdır ve eşdeğer doza etkisi kontrol edilmelidir. 3.3 Eşdeğer Doz Mineral ayırma işlemi ve OSL ölçümleri için disklerin hazırlanması Tanecikler doğada boyutlarına göre iri tanecikli (5mm çapından büyük) veya ince tanecikli (kil boyutlu taneciklere çapları 4µm den küçük) olabilirler. Bu duruma göre iki laboratuvar tekniği geliştirilmiştir. Bunlardan ilki; İnce tanecik tekniğidir (fine grain teknik) ve tanecik boyutu 4-11µm olarak seçilmiştir. İkincisi ise; kalın tanecik (inclusion) tekniğidir ve tanecik boyutu µm olarak seçilmiştir. Bu boyutlardaki örnekler mineral ayırma işlemlerinden geçirilerek saflaştırılır (Wintle 1997). Mekanik ve kimyasal yollarla elde edilen örnekten istenilen tanecik boyutu seçilir. Nazik ezme işlemi; çömlek veya volkanik kayalardaki mineral taneciklerinin arasını kırıp ayırabilecek şekilde yapılır. Yapışık sedimentler hafif asit uygulamasıyla ayrılır (seyreltik HCl ile). Mineralin yoğunluğu, kimyası veya manyetik özelliklerine göre yapılan ayırma işlemleri farklı olabilir. Örneğin; kuvars, herhangi bir feldspattan daha ağırdır ve genellikle yoğunluğu 2.62 g/cm 3 den büyüktür. K-feldspatın yoğunluğu ise g/cm 3 arasındadır. Plagioklas feldspatların yoğunluğu g/cm 3 arasına eğilimlidir. Ayırma işlemlerinde, genellikle yoğunluğu 2.58 g/cm 3 ve 2.62 g/cm 3 olan sıvılar kullanılır. Yoğunlukla ayırma ilk kez Mejdahl (1985) tarafından ağır sıvı kullanılarak yapılmıştır. Bu sıvı; tetrabromoethane ve dipropylene glikol karıştırılarak hazırlanmıştır den sonra bu sıvıların yerini, sağlık amacıyla, ağır inorganik tuzlar içeren sulu çözeltiler almıştır. Bunlardan biri, Sodyum Polytungstate tir (Rhodes, 1988; Godfrey-Smith et al., 1988 tarafından kullanılmıştır.). 13

24 3.3.2 Normalizasyon Lüminesans tarihlendirmesinde birden çok diskin kullanıldığı durumlarda normalizasyon işlemine ihtiyaç duyulur. Eşdeğer doz tespitinde kullanılan yöntemlerden birisi olan MAAD yöntemi ve lüminesans ölçümlerinden önce hesaplanan ön ısıtma süre ve sıcaklığı deneylerinde birden çok disk kullanılmaktadır. Bu deneyler için hazırlanan disklerin üzerindeki malzemelerin ağırlıklarının eşit olmaması gibi nedenlerle aynı doz verildiği halde farklı lüminesans sayım değerlerini gözlemlemek mümkündür. Disklerden ölçülen OSL sayımlarındaki bu farklılığı ortadan kaldırmak için disklere normalizasyon işlemi uygulanır (Aitken 1998). Bu işlem sonucunda her bir disk için ayrı normalizasyon katsayısı aşağıdaki denklemler yardımıyla bulunur. = (3.1) F i = (3.2). (3.3) i: disk numarası (i=1, 2, ) n: toplam disk sayısı : Disklerin normalizasyon sayımlarının ortalaması : i nci disk için normalizasyon sayımı F i : i nci disk için normalizasyon katsayısı S i : i nci disk için normalize edilmemiş lüminesans sayımı L i : i nci disk için normalize edilmiş lüminesans sayımı Bir disk için doğru sayım değeri olan normalize edilmiş sayım değeri, diskin normalizasyon faktörü ile lüminesans sayımının çarpımıdır. 14

25 3.3.3 Ön ısıtma OSL tekniğiyle tarihlemede kullanılacak ön ısıtma sıcaklığı için bir dizi deney yaparak uygun ön ısıtma süresi ve sıcaklık değeri bulunması gereklidir. Ön ısıtma kararsız tuzakların boşalmasını sağlarken tarihleme amaçlı kullanılan tuzakların boşalmasına neden olmamalıdır. Bu işlem OSL ölçümlerinden önce üzerinde doğal doz olan veya aynı miktarda yapay doz bulunan belli sayıda hazırlanan diske uygulanır. Bu disklere önceki bölümde anlatılan normalizasyon işlemi uygulanmalıdır. Önce süre parametresi sabit tutularak farklı derecelerde fırında bekletilen tabletlerin OSL okumaları yapılır. Sıcaklıkla değişim grafiğinden elde edilen eğrideki platonun orta noktası ön ısıtma sıcaklık değeri olarak alınır. Ardından ayrı bir grup diskin (bu belirlenen sıcaklık değeri sabit tutularak) farklı sürelerde OSL okumaları yapılır. Bu okuma verilerinin de bekletilen sürelerle değişim grafiğinden elde edilen eğrinin platosunun orta noktası bu örneğin ön ısıtma süresi olarak alınabilir. Ön ısıtmanın amacı, çevre koşullarına aşırı duyarlı sığ tuzakların lüminesans sinyallerinden kaçınmaktır Anormal sönüm Anormal sönüm ilk kez Wintle (1973) tarafından volkanik feldspatların termolüminesans tarihlendirmesi ile keşfedilmiştir. Feldspatlardaki IRSL tarihlendirme tuzaklarının termal derinliği ev aralığında olmasına ve yarılanma süresi ortam sıcaklığı ( 20 C) durumu için kinetik metotlarla anlaşılmasına rağmen (Hutt vd. 1988, Li ve Tso 1997), bazı elektronlar kararlı elektron tuzaklarından sızabilir. Çoğu feldspat türünde, genellikle birkaç aydan az süreler için farklı zaman periyotlarında laboratuvarda IRSL uyarmasıyla alınan sayımlarda azalma gözlenebilir (Spooner 1994). Böylece, lüminesans tarihlendirmesi için, sönüme uğramış doğal IRSL sinyali laboratuvarda hesaplanan eşdeğer doza katılmadığı için IRSL yaşı beklenenin altında olacaktır. Denklem 3.4 kullanılarak anormal sönüm değeri (%g) olarak hesaplanabilir. Hesaplanan bu değer daha önce bulunan yaşa eklenerek asıl yaş bulunmuş olur. 15

26 I=I C 1 log (3.4) I: Dozlamadan sonraki t zamanında ölçülen IRSL şiddeti I C: t c zamanındaki ölçülen IRSL şiddeti t c : keyfi bir zaman g: sönüm oranı (%) Anormal sönümün tespiti, çoğunlukla örneğin tarihlendirilmesinin istenmemesine ve sonuç olarak da arkeolojik veya jeolojik bölgelerin doğru olarak tarihlendirilmesine engel olur (Duller, 1997). Wintle (1973), 2 yıl beklettiği kuvars örnekleri için TL ölçümlerinde bir kayıp gözlemediğini, Roberts vd. (1994) ise 70 gün beklettikleri kuvarsın OSL ölçümlerinde bir kayıp gözlemediklerini rapor etmiştir. Anormal sönümün nedenlerinden biri elektronların yeniden birleşme merkezi yakınlarındayken kuantum mekanik tünellemesi olarak kabul edilir. Birçok maddede tuzakta yakalanan bir elektron herhangi bir enerji almadan da boşlukla birleşebilir (yeniden birleşme). Tünel ışıması denilen bu olayda yayınlanan fotonun enerjisi TL ya da OSL de yayınlanan fotonunkinden küçüktür. Bunun nedeni ise, tünel olayının elektronun tuzaklandığı seviye ile elektron boşluğunun tuzaklandığı aktivatör denilen seviye arasında gerçekleşmesidir. Bu da tünel ışımasının daha uzun dalga boylu olmasını gerektirir. Bu tür geçişler lüminesans olaylarda önemlidir. Şekil 3.1 de bir tünel ışıması gösterilmiştir. 16

27 Şekil 3.1 Bir yarıiletken veya yalıtkan kristalde iletkenlik ya da değerlik bandı içermeyen elektron geçişi (Tünel Olayı) Şekil 3.1 de de görüldüğü gibi bir T seviyesinde tuzaklanmış elektron, A seviyesinde tuzaklanmış bir hol ile doğrudan yeniden birleşme yapabilir Ağartma (Bleaching) Şekil 3.2 Lüminesans saatin sıfırlanması ve tekrar çalışması (Aitken 1998) 17

28 Şekil 3.2 de ki noktalar; ilk ışığa maruz kalma A noktası, lüminesans sinyallerin sıfırlanmasından sonra gömü boyunca radyasyon birikimine başlama noktası B, C noktası ise örneğin ne kadar süre gömülü kaldığını bilmemizi sağlar (Aitken 1998). Uzun süre gömülü kalmış ve yüksek radyasyona maruz kalmış örneklerin tüm tuzakları dolarak örnek doyum seviyesine ulaşmış olabilmektedir Bu durumda örneğin radyasyona emilimi gerçekleşmeyerek tarihlendirmeye yönelik çalışmalar için uygun bir örnek olmamaktadır. Birçok araştırmacı optik ağartmaya ve ısıtma işlemine maruz kalmış örneklerin tuzaklarındaki elektronların tam olarak sıfırlanmadığını ve ölçülebilir kalıntı sinyallere neden olduklarını gözlemlemişlerdir (Huntley vd. 1985, Aitken ve Smith 1988). Bu sinyallerin kaynağı olarak da termal olarak kararsız, optik etkiye karşı da hassasiyeti olmayan tuzaklar yüklerini optik ağartma sonrasındaki ısınma esnasında temel OSL tuzaklarına gönderirler (Wang vd. 2006, Pagonis vd.). Isı ve ışığa karşı korumalı olan bu tuzaklar temel OSL tuzaklarına göre daha yüksek radyasyon dozu kapasitesine sahiptir ve gün ışığına maruz kalarak sıfırlanırlar (Wang vd. 2007). Ancak, OSL sinyali hızlı bir şekilde sıfırlansa bile, enerji depolanması süresinde asla tam olarak sıfırlanmaz. Bazı çevresel sedimentler gün ışığına maruz bırakma yoluyla yeterli derecede sıfırlanamayabilir. Buna hızlı depolanma veya gizli kalan büyük OSL sinyali sebep olabilir. Tam olarak sıfırlanmayan materyaller: Tamamen sıfırlanmayan, kısmen sönümlenmiş veya zayıf sönümlenmiş olarak ifade edilir (Thomsen, 2004). Duller zayıf sönümlenmiş materyalleri Tip A ve Tip B olarak sınıflandırmıştır (Duller, 1996). Tip A da, sedimentteki bütün tanecikler eşittir (tanecikten taneciğe hiçbir değişiklik yoktur), fakat depolanma süresinde tamamen sıfırlanma olmaz. Tip B sedimentleri çok farklı zaman aralıklarında gün ışığına maruz bırakılan karışık tanecikler içerir. Bu yüzden bazı tanecikler yeterince gün ışığına maruz bırakılırsa gizli OSL sinyali sıfırlanabilir, fakat bu arada bazı tanecikler gömüldüğünde hala OSL sinyali taşıyabilir. Geleneksel OSL tekniklerinde eşdeğer doz tahmini tabletler üzerinden yapılır ve her biri tipik olarak birkaç bin tanecik içerir. Bu yüzden, tamamen sıfırlanmayan bir materyalde soğurulan dozu tahmin etme çabası, doğru gömülme dozunu tahmin etmekle sağlanır. Bu nedenle verilen bir örneğin tam olarak sıfırlanıp sıfırlanmadığı önemlidir. Eğer kullanılan tablet birkaç bin tanecikten oluşuyorsa, tam olarak sıfırlanmamanın bir sonucu olarak eşdeğer doz tahmininde saçılma meydana gelecektir. Bu yüzden, farklı eşdeğer doza sahip taneciklerin veya sadece tam olarak sıfırlanmayan taneciklerin baskın olduğu OSL 18

29 sinyali ve ortalama eşdeğer doz tahmini gerçekleşir (Thomsen, 2004). Gömülme dozunun en iyi tahmini, gömüldüğünde çok iyi sıfırlanmış taneciklerle sağlanır. Olley vd. (1998) 60 ve 100 arasında tanecik içeren küçük tabletlerde ölçülen en küçük dozun muhtemel en doğru gömülme dozu olduğunu önermiştir Paleodoz Değerlendirme Yöntemleri Eşdeğer dozun tespiti için farklı yöntemler geliştirilmiştir. Bu tez kapsamında bu yöntemlerden MAAD (Çok Tablet Ek Doz) ve SAR ( Tek Tablet Yenileme) yöntemleri kullanılmıştır Tek tablet yeniden dozlama yöntemi (SAR) Şekil 3.3 SAR yöntemiyle eşdeğer doz (paleodoz) hesabı için verilen dozlara karşılık gelen lüminesans sayımlarının grafiği (P=eşdeğer doz) (Aitken 1998) Bu yöntemde üzerinde doğal radyasyon dozu bulunan diske önceden belirlenen sürede bir önısıtma sıcaklığı uygulanır ve disk soğuduktan sonra OSL ölçümü alınır. Diskin tam olarak sıfırlanması sağlanır aksi takdirde kalıntı sinyaller olacak ve eşdeğer doz tahmininde sonuçlar beklenenden büyük çıkacaktır. Sıfırlandığından emin olunan disklere bilinen radyasyon dozları verilerek OSL ölçümleri alınır. Bu değerler doza 19

30 karşılık OSL sayım grafiği çizilerek bir iç değerlendirme (interpolasyon) yapılması sonucu eşdeğer dozu hesaplamamızı sağlar. Bu yöntemde, her diskin farklı özellik göstermesi veya diskten diske hassasiyet farklılığının olması önemli değildir. Herhangi bir normalizasyon prosedürüne ihtiyaç yoktur Çok tablet ek doz yöntemi (MAAD) Şekil 3.4 MAAD yöntemiyle eşdeğer doz (paleodoz) hesabı için ek dozlara karşılık gelen lüminesans sayımlarının grafiği (P =eşdeğer doz) (Aitken 1998) Bu yöntemde adından da anlaşılacağı gibi birden fazla disk hazırlanır. Hazırlanan diskler farklı gruplara ayrılır. Disklere önceden belirlenmiş olan önısıtma uygulanır ve normalizasyon işlemi yapılır. Sonrasında gruplardan ilki doğal dozunda bırakılarak diğer gruplara sırasıyla farklı miktarlarda bilinen dozlar uygulanarak lüminesans sayımları alınır. Bu değerler doza karşılık lüminesans sayım grafiği çizilerek eğrinin x- eksenini kestiği nokta bulunur. Bu nokta örneğin eşdeğer dozunu gösteren noktadır. 20

31 3.3.7 OSL Ölçümleri Şekil 3.5 Lüminesans ölçüm sistemi a. IR diyotlarının yayılan foton spektrum aralığı, b. Schott BG-39 filtresinden geçen foton (TP) spektrum aralığı c. Lüminesans sinyalinin (tarihlendirme sinyali) sönümü ELSEC 9010 OSL tarihlendirme sistemi, polimineral ve feldspat içerikli örneklerin tarihlendirilmesine imkân vermektedir. Sistemin temel birimleri: Kontrol Bilgisayarı:80386 işlemci, 40 MB hardisk PCL 186 sürücü kartı ve sayıcı kartlarına sahip PC dir. Ara yüzey Birimi: Fotoçoğaltıcı tüpe (PM) bağlanan yüksek ve düşük gerilimi sağlayan birim aynı zamanda LED lerin akımını ve örnek sıcaklığını ayarlamaya ve sayısal göstermeye imkân sağlar. Örnek Tepsisi: 9,7 mm çaplı standart örnek diskleri için 64 adet yuvası olan siyah anodised bir tepsidir. Tepsi 250 C ye kadar dayananlıklıdır. Örnek Tutucu Modül: Örnek tepsisini bilgisayar kontrolüyle iki boyutta hareket ettirerek istenilen örnek tabletinin beta ve PM tüpünün hizasına getirir. Olduğunca ışık 21

32 geçirmeyecek biçimde kapatılan modül içerisinden geçen su akışıyla tepsinin altındaki bakır platformun oda sıcaklığında kalmasına imkan sağlar. Örnek Aydınlatma (Uyarma) Sistemi: Örneklerin aydınlatılması için birkaç modülün sisteme takılması mümkündür. Bunlar; IR LED modülü, filtreli lamba modülü ve fiber optik modüldür. Laboratuardaki OSL sisteminde sadece IR LED modülü takılıdır. Kızılötesi ışık sağlayan ve birbirlerine seri bağlı, TEMT 484 tipi, 24 adet LED sıcaklık kararlığı için alüminyum blok içine uygun açılarda yönlendirilerek yerleştirilmiştir. LED lerin aydınlatma şiddeti ayarlanabilir. LED ler bir halka gibi dizilmiş olup ortasında lüminesans ışığını seçen filtre bulunur. Bir ışık kılavuzu filtreden geçen lüminesansı yukarıdaki PM tüpüne ulaştırır. Fotoçoğaltıcı (PM) Tüp: Optik filtrelerin kullanımına uygun olan tüp içerisinde yerleştirilmiş daynodlar üzerine düşen lüminesans, fotoelektrik etki sonucu elektronlara dönüşür. Laboratuardaki PM tüpünde (turkuaz) BG 39 filtresi takılıdır. (Bu filtre, daha düşük enerjili olan uyarma ışığından ve Raman saçılmasından çıkan fotonları lüminesans fotonlarından ayırmaya yarar). Karşılıklı daynodlar arasına uygun değerde yüksek gerilim sayesinde foto elektronlar çoğaltılır ve hızlandırılır. Çoğaltılma oranı daynodların verimiyle ilişki olup elektronların toplam sayısı ulaşan lüminesans ile orantılıdır. Bir PM tüpü lineerlilik ve kararlılık göstermelidir. Lineerlilik her şiddetteki lüminesansın her zaman aynı oranda çıkışa elektrik sinyali olarak yansıtılması, kararlılık ise daynodlar arasına uygulanan DC yüksek gerilimin zamanla dalgalanma ve değişiklik göstermemesi anlamına gelir. PM tüplerinin verimi farklı dalga boyuna değişir. Sistemde kullanılan EMI 9235QA model fotoçoğaltıcı tüp, feldspat içerikli örneklerden çıkan lüminesans fotonlarını saymada etkindir. Beta Işın (Doz) Kaynağı: Sistemde bilgisayarla kontrol edilebilen 28 yıl yarı ömürde Sr- 90 (ve onun daha kısa yarı ömürlü kız izotopu Yttrium-90) beta kaynağı takılıdır. Yttrium-90, maksimumu 2,27 Mev enerjili β parçacıkları salar. Sr-90 nın saldığı β daha düşük enerjilidir (Aitken 1998). Schott BG-39 filtre: 1mm kalınlığında %90dan fazla geçirgenliğe sahip ve geçirdiği dalgaboyu aralığı nm. olan optik filtre kullanılmaktadır. 22

33 3.4 Yıllık Doz Toprak altındaki örneklerin 1 yılda maruz kaldığı radyasyon dozudur. Yıllık doz birimi; ; ı olarak gösterilir. Toprak altındaki örnekler toprakta doğal olarak bulunan doğal serilerden (U 235, Th 232, U 238 ), K 40 ve Ru 87 ile kozmik ışınlardan gelen radyasyonla dozlanır. Bu izotoplar kararsızdırlar ve kararlı hale geçmek için α,β,γ yayar. Bu doğal serilerin her biri, uzun yarı ömürlü bir radyoaktif çekirdekle başlayıp kararlı bir çekirdek olan kurşunun izotoplarıyla son bulur. Dördüncü seri ise Np 237 ile başlar ve kararlı Bi 209 ile sona erer. Serilerin ortalarında da saniye mertebesinden yıllar mertebesine kadar uzanan yarı ömürlere sahip katı ve gaz hallerinde birçok farklı radyoaktif çekirdek yer alır. Toprağın kendisi ve altında bulunan malzemeler ve de malzemelerin kendisi bu radyoizotoplarca farklı oranlarda sabit, düşük bir dozda ışınlanır. Potasyum, toryum ve uranyumdan gelen katkılar, bölgeden bölgeye değişmekle birlikte kabaca eşittir. Hem beta parçacığı hem de gama ışını yayınlayan K 40 radyoizotopu doğal potasyumun %0,0117 kadarıdır. Toryum ve uranyum bunlara ilaveten alfa parçacıkları da yayınlar. Rubidyumdan ve kozmik ışınlardan gelen katkı çok küçüktür. Tanecik boyutuna göre alfa ve beta zayıflatma faktörlerinin doğru bir şekilde hesaba katılması gerekir. Yıllık doza beta ve alfa katkıları örneğin kendisinden gama katkısı ise hem kendisinden hem de 40 cm civarındaki topraktan gelmektedir. Tipik bir toprak örnekte alfa, beta ve gama bileşenlerinin yıllık doza katkıları sırasıyla yüzdelik olarak %45, %30 ve % 25 civarındadır. İnce taneli tarihleme için bu değerler yakındır fakat iri tane (coarse grain) tarihlemede alfa katkısı alınmamaktadır. Bu değerler için tipik bir toprak örnekde beta katkısı %56 ve gama katkısı %44 civarlarındadır. Bu sonuçlar için kozmik ışının katkısı gama bileşeni içinde değerlendirilmiştir (Aitken 1985). Malzemenin kendisi ve çevresinden aldığı radyasyonun yıllık doz bileşenleri: Yıllık Doz= (ad α + D β + D γ + D c ) (3.5) D α = D α(th) + D α(u) (3.6) 23

34 D β = D β(th) + D β(u) + D β(k) (3.7) D γ = D γ(th) + D γ(u) + D γ(k) (3.8) a: alfa zayıflatma katsayısı, alfanın oluşturduğu lüminesansın betanın oluşturduğu lüminesansa oranıdır (Aitken 1998). D α :alfa doz hızı D β :beta doz hızı D γ :gama doz hızı D c :kozmik doz hızı D α(u) : Uranyumdan kaynaklanan alfa doz hızı D β(u) : Uranyumdan kaynaklanan beta doz hızı D γ(u) : Uranyumdan kaynaklanan gama doz hızı D α(th) : Toryumdan kaynaklanan alfa doz hızı D β(th) : Toryumdan kaynaklanan beta doz hızı D γ(th) : Toryumdan kaynaklanan gama doz hızı D β(k) : Potasyumdan kaynaklanan beta doz hızı D γ(k) : Potasyumdan kaynaklanan gama doz hızı Doz hızı büyüklüklerinin değerleri hesaplanırken örneklerdeki nem miktarı da göz önüne alınmalıdır (Veronese vd. 2007). Topraktaki nem taneciklere ulaşan radyasyonun bir kısmını soğurur. Nemli toprak için alfa, beta, gama doz hızı değerleri, aşağıda verilen denklemlerde açıkta görülmektedir. Suyun soğurma katsayısı alfa, beta, gama radyasyonu için sırasıyla %50, %25 ve %14 den fazladır. D α(nemli)=,.. D β(nemli)=,.. D γ(nemli)=,.. Yıllık dozdaki azalma miktarı nemle doğru orantılıdır. (3.9) (3.10) (3.11) Tez çalışması kapsamında yıllık doz için düşük seviye alfa sayım cihazı, koaksiyel tipi saf germanyum gama spektrometresi ve X- ışını flüoresans cihazı kullanılmıştır. 24

35 3.4.1 Yıllık doza etki eden faktörler Alfa ve beta parçacıklarının kütlelerinin farklı olması malzeme içinde menzillerini değiştirmektedir. Dolayısıyla doz hızına da katkıları, her biri için ayrı ele alınacak bir katsayı ile düzeltmeler yapılarak hesaplanmalıdır. Örneğin α-parçacıkları ağır parçacıklardır ve düzgün bir yolda hareket ederken yolları üstündeki atomlarla çarpışarak farklı yönlere saçılırlar. Girdikleri ortamda yavaş ilerlerler ve çok fazla iyonlaştırma yaparak enerjilerini hızla kaybederler. Bu nedenlerden ötürü örnek içinde α parçacıklarının menzilleri oldukça kısadır. Havada 4 5 cm ilerleyebilen bu parçacıklar jeolojik çökel ve çömlek örneklerinde ise ortalama 20 µm ilerleyebilir. Yapılan çalışmalarda toprak içinde gama ışınının, beta ve alfa parçacıklarının menzilleri sırasıyla 30 cm, 3 mm ve 20 µm civarında olduğu ifade edilmiştir (Aitken 1985). Alfa parçacıkları için a zayıflatma katsayısı literatürde 0,05 ile 0,20 arasında değişmekte olup bir dizi deneyle her malzeme için ayrı olarak bulunur. Bunun için ilgili malzemenin örneği belli bir dozda bir alfa kaynağıyla ışınlanır. Sonra ışınlanan bu örneğin lüminesans sayımı yapılır. Ardından aynı örnek aynı dozla bir beta kaynağıyla ışınlanır ve yeniden lüminesans sayımları yapılır. İlk sayımın ikinci sayıma oranı alfa zayıflatma katsayısını verir. Yalnızca örneğin tanecik boyutları 30 µm den küçük olduğunda, malzemenin etrafı kazınamayacaksa bu katsayı dikkate alınmalıdır. Ancak arkeolojik malzemelerde dış tarafı kazındığından yıllık doza alfa parçacıklarının katkısı olmayacaktır. Çünkü malzemenin içine sadece beta, gama ve kozmik ışınlar ulaşabilecektir. Eğer bir alfa kaynağı yoksa katsayı literatürden uygun olarak seçilmelidir (Zimmerman 1967, Aitken vd. 1968). Çalışmalarda 0,15 olarak alınmıştır (Aitken 1985) Radon gazı etkisi Doğal bozunma zincirlerinde Rn 220, Rn 219 gazlarının yarı ömürleri çok kısa olduğundan örneğin dışına çıkamadan gaz olmayan başka bir ürüne dönüşürler, ancak Rn 222 gazının 3.82 günlük yarı ömrü toprak içinden kaçışa imkân verir. Bu gazın kaçışı zincirin geri kalan kısmındaki izotopların da aynı miktarda az oluşması anlamına gelir. Bu durum toprak örneklere aktarılan dozu azaltır. Radon gazı %100 kaçmışsa yıllık dozda ince 25

36 taneli (1 20 µm) örnek tarihlemesinde %25, iri taneli örneklerde %20 azalmaya sebep olur (Aitken 1985). Bu faktör dikkate alınmadığında tarihlemeye 5% hata getirir. Aktivite sayımları veya izotop miktar analizleri çoğu kez kapalı örnek kaplarında yapılarak yıllık doz hesaplarında radon kaçışı olmadığı durum gözetilir. Radon kaçışının derecesini saptamak için en iyi yollardan biri foto çoğaltıcı tüpe gaz hücreleri eklemektir Nem etkisi ve tespiti Toprağın veya toprak örneklerin yeraltında yıllarca gömü boyunca içerdiği nem yüzdesi bilinemeyeceğinden maksimum su tutma yüzdesi (W), laboratuarda basit bir sıra deneysel çalışmayla saptanıp, tüm gömü boyunca bu maksimum değerin %60 ile %80 (F) arasında nemli olduğu varsayılır (Aitken 1985). Yıllık doz hesabı için örnek içindeki su miktarı önemlidir. Örneklerin içine konulduğu krozelerin ağırlıkları ölçülür. Bu krozeler 200 C de 30 dk fırında bekletilerek tekrar nem almaması için desikatörde soğutulur. Örnekler krozelere kroze (elle tutulmadan) maşayla tutularak konulur. Konulan örneklerin üzerine örneği ıslatacak kadar saf su ilave edilir. Örnek suya (neme) doyana kadar ıslatılır, fazla su fırında buharlaştırılabilir. Krozeler tekrar tartılır ve darası çıkartılarak nemli örnek kütlesi hesaplanır. Aynı krozeler 200 C de fırında örnekler tamamen kuruyana dek bekletilir. Tekrar darası çıkartılıp tartılarak kuru örnek kütlesi bulunur. W (%) = ö ü ö ü ö ü (3.12) Kozmik radyasyon Uzaydan ulaşan bu radyasyon çok az iyonize edici özelliğe sahiptir. Kozmik ışınların lüminesans sinyalleriyle ilgili olan esas kısmı, toprağın daha derinlerine nüfus edici olan müyonlarıdır. Atmosferdeki gazlar ve dünyanın manyetik alanı kalkan görevini görmesiyle yeryüzüne çok az bir kısmı ulaşır. Bu kalkan etkisi dünyanın manyetik alanı ekvator bölgesinde ve düşük enlemlerde kozmik ışının enleme bağımlılığını doğurur. 26

37 Bununla birlikte müyon bileşeninin deniz seviyesinde enleme bağlılığı çok zayıftır. Kozmik ışın toprağın 1 metre derinliğinde deniz seviyesi değerinin %14 civarı zayıflatılır. Bu derinlikte ortalama değer 150 µgy/yıl civarındadır. Doz hızına katkısı oldukça düşüktür Yıllık doz ölçümü Düşük seviye alfa sayım cihazı Şekil 3.6 Düşük seviye alfa sayım cihazının şematik gösterimi Yıllık dozu ölçmede kullanılan EMI 6097B tipinde fotoçoğaltıcı tüpe sahip ELSEC düşük seviye alfa sayım cihazının elektronik şeması şekil 3.6 da gösterilmektedir. Foto çoğaltıcı tüpün hemen üzerine örnek kabı konulmaktadır. Örnek kabının içinde ZnS tabakalı bir kâğıda yedilerek sürülen örnek tozu yer alır. Örnekten salınan alfa parçacıkları bu ZnS tabakasında sintilasyona sebep olmakta, çıkan sintilasyon ışığı da fotoçoğaltıcı tüpe ulaşarak fotokatoddan fotoelektronları çıkarmakta ve daynodlarda çoğaltılarak elektrik pulsu oluşturmaktadır. Ön yükselteç biriminde birkaç volt düzeyine 27

38 getirilen puslar, ayırıcı devrede ayarlanan eşik potansiyelinden düşük genlikte olanlar ayıklanıp sayıcı biriminde çift sayım tekniğiyle sayılmaktadır. Alfa sayım cihazı sadece alfa parçacıklarını sayabilen bir cihaz olmakla birlikte bu gelen alfa parçacıklarının U ve Th izotoplarının hangilerinden geldiğini de çift sayım tekniğiyle ayırt edebilmektedir. Bu özellik, izotopların yaydığı parçacıkların ve ışınların enerjilerin bilinmesi sayesinde izotopun yıllık doza beta ve gama katkısını da hesaplamaya imkân sağlar. Bu sistem, sayım hızının düşük olduğu çalışmalarda kullanılmak üzere geliştirilmiştir. Arka kontrol panelinden dört foto çoğaltıcı tüp kontrol edilebilmektedir. Toprakta düşük miktarda bulunan uranyum ve toryum izotoplarında yayınlanan alfa parçacıklarını sayar. Daha önceden kalibre edilmiş foto tüpü üzerinde bulunan ZnS tabakalarının üzerine sadece alfa parçacıkları çarptığında ışıma yapar. Diğer radyasyon tiplerine çok az duyarlıdır Alfa parçacıkları izotropik olarak dağıldıklarından dolayı bunların yalnız dörtte biri ekrana ulaşabilmektedir. Alfa sayım hızları kullanılarak yıllık doz hesabı yapılırken aşağıda verilen denklemler kullanılır. D α(u.th) =,..,,.. (3.13) D β(u,th) =,.,,.. D β(k) =,..,.. (3.14) (3.15) D β = D β(u,th) + D β(k) (3.16) D γ(u,th) =,.,,.. D γ(k) =,..,.. (3.17) (3.18) D γ = D γ(u,th) + D γ(k) (3.20) D α(u,th) D β(u,th) D β(k) D γ(u,th) : Uranyum ve Toryum dan kaynaklanan yıllık alfa dozu : Uranyum ve Toryum dan kaynaklanan yıllık beta dozu : Potasyumdan kaynaklanan yıllık beta dozu : Uranyum ve Toryum dan kaynaklanan yıllık gama dozu 28