Püskürtmeli Kurutucuda Borik Asit Üretimi

Transkript

1 Püskürtmeli Kurutucuda Borik Asit Üretimi Ercan ÖZDEMİR, Nalan ERDÖL AYDIN, Gülhayat NASÜN SAYGILI İstanbul Teknik Üniversitesi, Kimya-Metalurji Fakültesi, Kimya Mühendisliği Bölümü, Maslak,İstanbul, Özet Borik asit üretimi, uygun bir bor mineralinden kuvvetli bir asit yardımıyla elde edilen borik asit çözeltisinin kristalizasyon, filtrasyon gibi bir dizi işlemden geçirilerek kurutulması şeklindedir. Bu çalışmada, bir bor minerali olan kolemanitten borik asit üretimi prosesinde yer alan kristalizasyon aşaması yerine alternatif olarak püskürtmeli kurutucu kullanımıyla toz ürün eldesi amaçlanmıştır. Kolamanit mineralinden H 3 PO 4 ile elde edilecek borik asit çözeltisinin püskürtmeli kurutucuyla kurutulduğu bu çalışmada, Box-Behnken deneysel tasarım yöntemiyle deneyler tespit edilmiş ve püskürtmeli kurutucu işletme parametreleri olarak kurutma havası sıcaklığı, çözelti besleme debisi, kurutma havası debisinin sonuç toz ürün özelliklerine etkisi incelenerek, elde edilen ürünlerin yapı analizleri XRD, FT-IR enstrümental analiz cihazları ile tespit edilmiştir. Anahtar Kelimeler: Kolemanit, borik asit, püskürtmeli kurutucu. Giriş Birçok sanayi dalında yaygın olarak kullanılan borik asit, beyaz granül veya pudra şeklindedir. Molekül ağırlığı g/mol, erime noktası 169 C, yoğunluğu 1.43 g/cm 3, 20 C sıcaklıkta sudaki çözünürlüğü ise 4.7 g borik asit/g çözeltidir [1]. Rafine bor bileşiklerinden biri olan borik asit ilaç, temizlik maddeleri, tekstil, cam vb. birçok endüstriyel üretim alanında geniş kullanım alanına sahiptir. Borik asit kristal yapılı bir bor ara ürün olup, borik asit hidratı olarak gösterilebilir ve trihidrat ortoborik asit (B 2 O 3.3H 2 O veya H 3 BO 3 ) ve monohidrat metaborik asit (B 2 O 3.H 2 O veya HBO 2 ) olarak bulunabilir. Ticari açıdan daha önemli olan ortoborik asittir ve genellikle borik asit olarak nitelendirilen bir hidrattır. Borik asidin ticari üretiminin büyük bir kısmı inorganik boratların mineral asitlerden biri ile sulu ortamda reaksiyonu sonucu elde edilmektedir [2,3]. Sodyum boratlar Amerika da borik asit üretiminde kullanılan esas hammadde olmasına karşın, Türkiye de borik asit üretiminde kullanılan temel hammadde kolemanittir. Kolemanitten borik asit üretim proses incelenecek olursa, bu proses reaksiyon, kristalizasyon ve kurutma birim işlemlerinden oluşmaktadır. Bu çalışmada, kolemanit mineralinin kuvvetli asitlerle tepkimeye sokularak yapısındaki kalsiyumun mineral asitteki anyonla birlikte çöktürülmesi ve filtrasyon aşamasından sonra çözeltiye alınan borik asidin kristallendirilerek katı ürüne dönüştürülmesi prosesine alternatif olarak, üretim çözeltisinden çözücünün püskürtmeli kurutucuda uzaklaştırılarak ince partikül formunda elde edilmesine çalışılmıştır. Deneysel Çalışmalar Deneylerde kullanılan ve kimyasal formülü 2CaO.3B 2 O 3.5H 2 O olan kolamanit, Eti Maden İşletmelerinden temin edilmiş olup %42,33 B 2 O 3 içerikli ve tane boyutu 250 mikrondur. Kolemanitten borik asit eldesinde, ısıtma ve karıştırma işlemi de gerektiren reaksiyon için 250 ml karıştırmalı cam reaktör kullanılmıştır. Yapılan deneysel çalışmaların temelini oluşturan reaksiyon denklemi aşağıda verilmiştir. 2CaO.3B 2 O 3.5H 2 O (s) + 2H 3 PO 4(aq) +2H 2 O 2CaHPO 4(s) + 6H 3 BO 3(aq) (1) Stokiyometrik olarak hesaplanan reaktanlar reaktöre alınmış ve 300 dk -1 karıştıcı hızında 90 C sıcaklıkta reaksiyon gerçekleştirilmiştir. Yapılan literatür araştırmaları sonucu, optimum çözme süresi yarım saat olarak belirlenmiştir [3]. Yarım saatlik reaksiyon süresince buharlaşmayla hammadde kaybını engellemek amacı ile geri soğutucu kullanılmıştır. Elde edilen

2 karışım soğumadan süzülmüş ve çözünmeyen bileşenler çözeltiden uzaklaştırılmıştır. Süzme işlemi sonrası ayrılan %5 derişimdeki borik asit stok çözeltisinin kurutma işlemi, püskürtmeli kurutucuda ve 50 C çözelti besleme sıcaklığında gerçekleştirilmiştir. Püskürtmeli kurutucuda kurutma havası sıcaklığı, kurutma hava debisi ve çözelti besleme debisi değiştirilerek bu parametrelerin ürün özelliklerine etkisi incelenmiştir. Kurutucunun siklon bölümünden alınan borik asit numunelerinin bor oksit ve bağlı su içeriklerinin analizi için titrimetrik metot kullanılmıştır [4]. Deneysel çalışmada kullanılan püskürtmeli kurutucu Yamato marka ADL310 model püskürtmeli kurutucudur (Şekil 1). 1 Besleme pompası 2 Atomizer 3 Atomizer hava giriş vanası 4 Selenoid vana 5 Isıtıcı 6 Dağıtıcı 7 Kurutma kabini 8 Siklon 9 Ürün toplama kabı 10 Aspiratör 11 Kapak 12 Giriş sıcaklığı sensörü 13 Çıkış sıcaklığı sensörü Şekil 1. Deney Düzeneğinin Şematik Gösterimi Elde edilen ürünlerin karakterizasyonu için ürün yapı aydınlatma çalışmaları çerçevesinde kimyasal analizlerin yanı sıra dökme yoğunluğu, nem içeriği, XRD, ve FT-IR analizleri gerçekleştirilmiştir. Deneylerin tasarlanmasında, belirlenen üç faktörün (kurutma havası sıcaklığı, çözelti besleme debisi, kurutma havası debisi) etkilerinin saptanabilmesi için faktöriyel deney tasarımı esas alındığında, 81 adet deney gerektiği görülmüştür. Deney sayısının azaltılabilmesi ve ikili etkileşimlerin de saptanabilmesi için Box-Behnken deneysel tasarım metoduna başvurulmuş ve 15 adet deney gerçekleştirilmiştir. Box-Behnken tasarımları, deney sayısını azaltmakla birlikte temel ve çoklu etkileşimlerin tespitine olanak verir. Bir yanıt yüzey tasarım tekniği olan bu yöntem, incelenen sistem yanıtlarının uzayda bir yüzey oluşturması esasına dayanır. Bu yöntemle, proses değişkenlerinin ve kontrol edilemeyen faktörlerin yanıt üzerindeki etkileri tespit edilebileceği gibi optimum koşullar da belirlenebilir [5, 6]. Buradan yola çıkarak, deneysel çalışmada uygulanacak 15 set için belirlenen parametre değişiklikleri Çizelge 1 de verilmiştir. Çizelge 1. İşletme Parametrelerinin Maksimum, Minimum ve Merkez Değerler Minimum ( 1) Merkez (0) Kurutma havası giriş sıcaklığı T g ( C) Kurutma havası debisi (m 3 /dk) Besleme debisi (ml/dk) Maksimum (+1) Box-Behnken yöntemiyle belirlenen çözelti ve hava besleme debilerinin ayarlanabilmesi için kurutucu sisteminde öncelikle besleme pompası kalibrasyonu yapılmıştır. Bu amaçla, gerçekleştirilecek olan reaksiyondan elde edileceği bilinen %5 lik borik asit çözeltisi, saf borik

3 asit ile sentetik olarak hazırlanarak kurutucuya beslenmiştir. Püskürtmeli kurutucunun pompasıyla yapılan bu ölçümlerde, belirli hacimlerde alınan çözeltilerin farklı debileri temsil eden seviyelerde pompalanma sürelerine bakılarak, ml/dak cinsinden gerçek debi değerlerine geçilmiş ve kurutucu için pompa kalibrasyon grafiği ve kurutma havası değişimi için aspiratör kalibrasyon grafiği oluşturulmuştur. Matematiksel modelleme çalışmasında; yanıt yüzey yöntemi, süreçlere kolaylıkla uygulanabilen istatistiksel ve matematiksel bir optimizasyon yöntemidir. İncelenen işletme parametrelerinden, sürece en fazla etki eden üç parametre belirlenmiş ve deneysel çalışmalardan alınan sonuç değerlerine göre sürecin optimizasyonu yapılmıştır. Çalışmada, kurutma havası giriş sıcaklığının (X 1 ), çözelti besleme debisinin (X 2 ) ve kurutma havası debisinin (X 3 ) sürece en fazla etki eden parametreler olduğu belirlenmiş ve bu parametreler bağımsız değişkenler olarak, sürecin çıktısı olan dökme yoğunluğu, ürün nem oranı ve B 2 O 3 derişimi yanıt fonksiyonu olarak seçilmiştir. Deneysel çalışmalarda yukarıda bağımsız değişkenler olarak belirtilen parametrelerin yanıtları için Eşitlik (2) de verilen 2. dereceden bir polinom model önerilmiştir. Y= β o +β 1. X 1 +β 2. X 2 +β 3. X 3 +β 4. X 1 2 +β 5. X β 6. X 3 2 +β 7. X 1. X 2 +β 8. X 1. X 3 +β 9. X 2. X 3 + ε (2) Burada, Y : yanıt, X i : kodlanmış bağımsız değişkenler, β 0 : regresyon sabiti, β i :lineer katsayılar (i=1,2,3), β i 2 : kuadratik katsayıları ε ise hata terimini göstermektedir. SONUÇLAR Püskürtmeli kurutucuda borik asit üretilmesinde temel deney değişkenleri olarak kurutma havası giriş sıcaklığı, çözelti besleme debisi ve kurutma havası debisi seçilmiştir. Bu değişkenlerin elde edilen ürünün dökme yoğunluğu, nem yüzdesi ve yüzde bor oksit içeriği üzerindeki etkileri incelenmiştir. MINITAB paket programı kullanılarak uygulanan Box- Behnken deney tasarımı metodu aracılığıyla faktör etkileri incelenmiş ve püskürtmeli kurutucuda borik asit eldesinin matematiksel modellenmesi ve optimizasyonu gerçekleştirilmiştir. Kurutma işlemi sırasındaki deney değişkenleri ve bu değişkenlerin etkisine bağlı olarak elde edilen ürün özellikleri Çizelge 2 de gösterilmiştir. Çizelge 2. Püskürtmeli Kurutucuda İşletme Parametreleri ve Değişkenlere Bağlı Olarak Değişen Ürün Özellikleri Deney No Hava Giriş Sıcaklığı ( C) Besleme Debisi (ml.dk -1 ) Hava Debisi (cm 3.dk -1 ) Dökme Yoğunluğu (g.cm -3 ) %Nem %B 2 O

4 Tanımlanan tasarım matrisinin kodlanmış ve gerçek değerleri (Çizelge 3) ve 2. dereceden bir polinom modeline (Eşitlik 2) göre sürecin optimizasyonu yapılmış, yanıt için elde edilen modelin varyans analizi (ANOVA testi) sonuçları Çizelge 3 de verilmiştir. Çizelge 3. Boroksit İçeriği, Dökme Yoğunluğu ve Nem İçeriği İçin Regresyon Katsayıları ve İstatistiksel Değerler Terim B 2 O 3 Dökme Yoğunluğu Nem içeriği β β β β β β β β β β R F p İşletme şartlarının kimyasal yapı üzerine etkisi incelendiğinde, kurutucudan elde edilen ürünlerde gerçekleştirilen bor oksit tayini sonucunda B 2 O 3.xH 2 O formülüne sahip ürünlerde, bor oksit içeriği % aralığında olduğu görülmüştür. Elde edilen ürünlerin yapısındaki hidrat miktarının püskürtmeli kurutucu işletme şartlarına bağlı olarak değiştiği saptanmıştır. Püskürtmeli kurutucuda, hava giriş ve çıkış sıcaklıkları kurutulan ürün üzerine etki eden önemli parametrelerdir. Kurutma havası giriş sıcaklığının elde edilen ürünlerin kimyasal yapısına olan etkileri incelendiğinde, hava giriş sıcaklığının arttırılması ile elde edilen ürünün yapısındaki bağlı suyun bir kısmının uzaklaştığı, bunun da bor oksit oranını arttırdığı görülmektedir. Çözelti besleme debisi arttırıldığında ise birim ısı transfer alanına daha fazla çözelti damlacığı düşeceğinden, ürünün kuruma hızının azaldığı ve damlacıktaki bağlı su miktarının arttığı saptanmıştır. Buna bağlı olarak da yapıdaki B 2 O 3 yüzdesi azalmaktadır. Giriş parametrelerinin karşılıklı etkilerinin gösterildiği üç boyutlu yanıt yüzey grafikleri Şekil 2 de gösterilmiştir. Şekil 2. Temel Değişkenlerin Yüzde B 2 O 3 İçeriğine Olan İkili Etkileri Püskürtmeli kurutma operasyonunda anahtar faktör atomizerde oluşan damlacık ile kurutma havası arasındaki ilişkidir. Paralel akışlı sistemlerde temas atomizere yakın noktalarda

5 gerçekleşmektedir. Kurutma hava debisi, hem damlacık yüzeyine olan ısı transferi etkinliği açısından hem de buharlaşan nemin damlacık yüzeyinden uzaklaşmasını ve böylece kurumanın devam etmesini sağlaması açısından kurutma işleminde önemli bir parametredir. Ayrıca, damlacıkların kurutucu içerisinde kalma sürelerini kontrol eden en önemli parametre olduğu için, fiziksel özellikleri bakımından en kaliteli ürünün optimum üretim hızı ile elde edilmesini sağlamak üzere tespit edilmesi gereken bir tasarım bileşenidir. Kurutma havası debisi 0.42 m 3 /dak dan 0.52 m 3 /dak ya arttırıldığında yapıdaki bağlı su miktarının azaldığı bor oksit konsantrasyonundaki artıştan anlaşılmaktadır. Ancak, kurutma havası debisi 0.52 m 3 /dak dan 0.62 m 3 /dak ya arttırıldığında damlacıkların kurutucuda kalma süresinin kısalması ile yapıdaki bor oksit oranının yaklaşık sabit kaldığı gözlemlenmektedir. ANOVA analizinde modelin F-testi değeri olarak belirlenmiştir, bu değer modelin geçerli olduğunu göstermektedir. ANOVA testine göre p değeri (anlamlılık düzeyi) 0.05 den küçük olan model terimleri yanıtı etkileyen önemli terimlerdir. Çizelge 2 de verilen değerlere göre, temel etki düzeyinde, bor oksit içeriği üzerinde çözelti besleme debisi (X 2 ) ve hava debisi (X 3 ) en etkili parametrelerdir. Ancak, aynı faktörlerin ikili etkileşimlerinin ve hava debisi dışındaki kare etkilerin anlamsız olduğu tespit edilmiştir. Modelin standart sapması 0.96 olarak hesaplanmıştır. Bağımsız değişkenler arasındaki ilişkinin model tarafından iyi ifade edildiğinin bir ölçüsü, regresyon katsayısının (R 2 =0.962) 1 e yakın olmasıdır. p değeri 0.05 ten büyük olan faktörler ihmal edildiğinde, regresyon katsayısının düştüğü görüldüğünden modelin mevcut halinde korunması gerektiğine karar verilmiştir. Benzer şekilde, işletme şartlarının ürünün dökme yoğunluğu ve nem yüzdesi üzerine etkisi incelenmiştir. Hava giriş sıcaklığının yüksek olması, çözücüyü damlacık yüzeyinden yeterince kısa sürede uzaklaştırması açısından önemlidir. Ancak, bu sıcaklığın partikül morfolojisine ve kimyasal yapısına zarar verecek kadar da yüksek olmaması gerekmektedir. Termal zarar genellikle partikül deformasyonu (balonlaşma, kırılma) ile gözlenmektedir. Sıcak hava akımı ile damlacıkların etkin bir biçimde karşılaşması üniform bir kurumaya ulaşmak için gereklidir. Hava giriş sıcaklığının artması ile, sabit atomizer hızında ortalama çapları aynı olan damlacıkların partikül çaplarında artışa yol açtığı bilinmektedir [7]. Çözelti damlacıkları kuruduktan sonra içi boşluklu küresel parçacıklar oluşur. Hava giriş sıcaklığı kuruma hızını arttırır fakat, yüksek kuruma hızında partikül içi boşluklar artar ve cidar kalınlığı düşük olan parçacıklar elde edilir. Sonuç olarak, artan kurutma havası sıcaklığıyla elde edilen ürünün dökme yoğunluğu azalır. Kurutucu işletme parametrelerinin sonuç ürünün dökme yoğunluklarına olan etkileri Şekil 3 de gösterilmiştir. Şekil 3. Temel Değişkenlerin Dökme yoğunluğuna Olan İkili Etkileri Çözelti besleme debisinin artması ile atomizerden kurutma odasına daha büyük damlacıklar püskürtülmektedir [8, 9]. Diğer kurutma şartları aynı iken daha büyük damlacıkların kurutulması sırasında partikül yüzeyinden suyun daha yavaş buharlaşması, düşük besleme debilerine kıyasla küresel partiküllerin içindeki boşluğun daha az ve ortalama cidar kalınlığının daha yüksek olmasını sağlamaktadır. Kurutma havası debisinindeki artışın, damlacık kuruma

6 hızını artırırken aynı zamanda kuruma süresini kısaltmasının, dökme yoğunluğu üzerinde çok etkili olmadığı Şekil 3 de görülmektedir. Aynı besleme çözeltisi için, kurutma havası giriş sıcaklıklarının yükselmesi ile elde edilen partiküllerinin daha düşük nem miktarına sahip olduğu Şekil 4 ten görülmektedir. Çözelti besleme debisi arttıkça kurutulacak olan damlacık sayısı artacağından, kapasite fazlası buharlaşmayan su, ürünün nemini arttırmakta, artan hava debisi ile, damlacıkların kurutucu içerisinde kalma süresi kısalmakta ve içeride daha az süre kurutmaya maruz kalan ürünün nem oranında artış gözlemlenmektedir. Şekil 4. Temel Değişkenlerin Nem İçeriğine Olan İkili Etkileri Püskürtmeli kurutucuda borik asit üretiminde en uygun işletme şartlarının belirlenmesine yönelik yapılan yanıt yüzey analizi optimizasyon sonuçları Şekil 5 de verilmiştir. Gerçekleştirilen 15 farklı deneyin analiz sonuçlarından, teorik borik asit yapısında (% B 2 O 3 ) maksimum dökme yoğunluğu ve minimum ürün nem oranında ürün eldesi için optimum işletme parametreleri için hava giriş sıcaklığı 130 o C, çözelti besleme debisi ml/dak ve kurutma hava debisi m 3 /dak olarak belirlenmiştir. Optimal D High Cur 0,83117 Low Hava Gir Çözelti Hava Deb 170,0 15,0 0,620 [130,0] [11,7538] [0,5695] 130,0 9,0 0,420 Composite Desirability 0,83117 Dökme Yo Maximum y = 0,1667 d = 0,83374 Nem Minimum y = 11,0467 d = 0,68872 % B2O3 Targ: 56,320 y = 56,3200 d = 1,0000 Şekil 5. Optimum Deney Koşulları

7 Elde edilen ürünlerin karakterizasyonu Fourier Dönüşümlü Kızılötesi Spektroskopisi (FT-IR) ve X-Işınları Difraksiyon Spektroskopisi (XRD) ile yapılmıştır. Numunelerin göz ile kontrolü sonucu üç gruba ayrılması mümkün görüldüğünden bu üç gruba ait birer numune (Çizelge 2 de görülen 1., 4. ve 5. numuneler) ve kristal halde elde edilen borik asit analizi yapılmış, aşağıdaki sonuçlar alınmıştır. Üretilen toz ürünlere ait XRD desenleri referans ürüne ait XRD deseni ile karşılaştırıldığında, borik aside ait karakteristik pikleri içerdiği görülmektedir (Şekil 6). Şekil 6. Referans ve Üretilen Numunelere Ait XRD desenleri A: Numune 1, B: Numune 4, C: Numune 5, D: Kristal H 3 BO 3 FT-IR sonuçlarında, hem referans olarak kullanılan ana çözeltinin kristallendirilmesi ile elde edilen borik asidin hem de kurutucuda elde edilen üç farklı toz ürünün FT-IR spektrumları elde

8 edilmiştir (Şekil 7). Referans numune ile kurutucuda elde edilen ürünlerin spektrumda da piklerinin aynı bölgede yer alması, aynı türden bağlar içerdiğini göstermektedir. Şekil 7. Referans ve Üretilen Numunelere Ait FT-IR Sonuçları A: Numune 1, B: Numune 2, C: Numune 3, D: Kristal H 3 BO 3 Gerçekleştirilen deneysel çalışma sonucunda, kurutucuda üretilen borik asidin kimyasal yapısı ve morfolojik özelliklerinin damlacıkların kuruma hızına bağlı olarak değiştiği saptanmıştır. Yüksek kuruma hızlarında, kimyasal yapıdaki bağlı su oranının azaldığı, düşük dökme yoğunluğuna sahip ve daha kuru partiküllerin elde edildiği gözlemlenmiştir. Kurutma havası sıcaklığı, kurutma havası debisi artması ile artan kurutma hızı, çözelti besleme debisi ile ters orantılı değişmektedir. Kurutma hızının işletme parametreleri ile kontrol edilmesiyle istenen fiziksel özelliklere ve kimyasal bileşime sahip ürün elde edilebileceği görülmüştür. Püskürtmeli kurutucu işletme parametrelerinin ürün özelliklerine etkileri 3 faktör için 3 seviyede Box-Behnken yanıt yüzey tasarım yöntemi kullanılarak belirlenmiştir. Gerçekleştirilen deneysel çalışma sonucunda, kurutucuda üretilen borik asidin kimyasal yapısı ve morfolojik özelliklerinin damlacıkların kuruma hızına bağlı olarak değiştiği saptanmıştır. Yüksek kuruma hızlarında, kimyasal yapıdaki bağlı su oranının azaldığı, içlerinde hava boşluğu içeren, düşük

9 dökme yoğunluğuna sahip ve daha kuru partiküllerin elde edildiği gözlemlenmiştir. Kurutma havası sıcaklığı, kurutma havası debisi artması ile artan kuruma hızı, çözelti besleme debisi ile ters orantılı değişmektedir. Kuruma hızının işletme parametreleri ile kontrol edilmesiyle istenen fiziksel özelliklere ve kimyasal bileşime sahip ürün elde edilebileceği görülmüştür. Püskürtmeli kurutucuda borik asit üretiminde çalışılan aralıkta en uygun işletme şartlarının belirlenmesine yönelik yapılan yanıt yüzey analizi optimizasyonu sonuçları, teorik borik asit yapısında, maksimum dökme yoğunluğu ve minimum ürün nem oranında ürün eldesi için hava giriş sıcaklığının 130 o C, çözelti besleme debisinin ml/dak ve kurutma hava debisinin m 3 /dak olduğu şartlarda çalışılması gerektiğini göstermektedir. Kaynaklar 1. Smith, R. A., Boric Oxide, Boric acid and Borates, Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, Editör Ullmann F., 6th Edition, John Wiley & Sons, Inc. (CD ROM) 2. Mergen, A., Demirhan M. H. ve Bilen, M., Processing of Boric Acid from Borax by a Wet Chemical Method, Advanced Powder Technology, Cilt 14, No. 3, , Temur, H., Yartaşı, A., Çopur, M. ve,kocakerim, M., The Kinetics of Dissolution of Colemanite in H 3 PO 4 Solutions, Industrial&Engineering Chemistry Research, Cilt 39, No 11, , Snell, D.F. Hilton, C., I., Encyclopedia of Industrial Chemical Analysis, Cilt 7, Wiley, New York, , Mason,R. L., Gunst, R. F., Hess, J. L., Statistical Design and Analysis of Experiments, John Wiley&Sons, 2nd Ed., New York, Lazic, Z. R., Design of Experiments in Chemical Engineering: A Practical Guide, John Wiley & Sons., Özdemir,E., Püskürtmeli Kurutucuda Disodyum Oktaborat Tetrahidrat Üretimi ve Modelleme Çalışmaları, Doktora Tezi, İTÜ Fen Bilimleri Enstitüsü, Masters, K., Spray Drying Handbook, 5th ed., New York: Longman Scientific & Technical and John Wiley & Sons, Mujumdar,A.S., Principles, Classification and Selection of Dryers, Handbook of Industrial Drying, Editör: Mujumdar A. S., Taylor&Francis, Hemisphere, 2006.