The Investigation of Structural and Surface Properties of SnO 2 :Li Films Produced by Ultrasonic Spray Pyrolysis Technique

Transkript

1 Süleyman Demirel Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü Dergisi, 12-2(2008),85-90 Ultrasonik Kimyasal Püskürtme Tekniği ile Üretilen SnO 2 :Li Filmlerinin Yapısal ve Yüzeysel Özelliklerinin İncelenmesi Salih KÖSE 1, Ferhunde ATAY 1*, Vildan BİLGİN 2, İdris AKYÜZ 1, Elif KETENCİ 1 1 Eskişehir Osmangazi Üniversitesi, Fen-Edebiyat Fakültesi, Fizik Bölümü / ESKİŞEHİR 2 Çanakkale Onsekiz Mart Üniversitesi, Fen-Edebiyat Fakültesi, Fizik Bölümü / ÇANAKKALE Alınış tarihi: , Kabul tarihi: Özet: Saydam iletken oksitler; diyot, transistör ve ışık yayan diyotlar gibi p-n eklem tabanlı oksit aygıtlar, opto-elektronik cihazlar ve fotovoltaik güneş pilleri için umut verici malzemelerdir. Bu cihazlarda kullanılabilen yarıiletken malzemelerin elektrik, optik, yapısal ve yüzey özellikleri bu aygıtların verimliliklerini önemli derecede etkilemektedir. Bu yüzden bu aygıtlarda kullanılmak üzere üretilen yarıiletken filmlerin belirtilen özelliklerinin ayrıntılı bir şekilde incelenmesi gerekmektedir. Bu çalışmada bazı opto-elektronik cihazlarda ve yarıiletken ince film güneş pillerinde kullanılabilecek katkısız ve Li katkılı SnO 2 filmleri ultrasonik kimyasal püskürtme tekniği ile üretilmiş ve üretilen bu filmlerin XRD ile yapısal özellikleri, SEM ile yüzeysel özellikleri ve EDS ile elemental analizleri incelenmiştir. Bu incelemeler sonucunda bazı opto-elektronik cihazlarda ve yarıiletken ince film güneş pillerinde kullanılabilirlikleri araştırılmıştır. Anahtar kelimeler: SnO 2 :Li Filmleri, Yapısal ve Yüzeysel Özellikler, XRD, SEM, EDS. The Investigation of Structural and Surface Properties of SnO 2 :Li Films Produced by Ultrasonic Spray Pyrolysis Technique Abstract: Transparent conductive oxides are promising materials for p-n junction-based oxide devices, opto-electronic devices and photovoltaic solar cells, such as diodes, transistors and light-emitting diodes. The electrical, optical, structural and surface properties of semiconductor materials, which are used in these devices, affect markedly the efficiency of the devices. So, these properties of the produced semiconductor films have to investigate in detail. In this work, unincorporated and Li incorporated SnO 2 films, which will be used in some opto-electronic devices and semiconductor thin film cells, were deposited by ultrasonic spray pyrolysis technique, and structural properties with XRD, surface properties with SEM and elemental analyses with EDS were investigated. After these investigations, availability capacities of the films for opto-electronic devices and semiconductor thin film cells were searched. Key words: SnO 2 :Li Films, Structural And Surface Properties, XRD, SEM, EDS. Giriş SnO 2 filmleri IV-VI grup bileşiği olup, oda sıcaklığında geniş bir yasak enerji aralığına (E g ~3,6-4 ev) sahip direkt bant geçişli ve n-tipi bir yarıiletken malzemedir (Madelung, 1996; Briand vd., 1998; Lin ve Wu, 1996; Amanullah vd., 1998). SnO 2 bileşiği tetragonal kristal sistemine sahiptir ve örgü sabitleri a=4,737 Ǻ ve c=3,186 Ǻ dur (Yubero vd., 1998; Pianaro vd., 1998). SnO 2 filmleri; Ω.cm mertebesinde düşük elektriksel özdirence, görünür bölgede %70-85 civarında optiksel geçirgenliğe, yüksek kimyasal, termal ve mekanik kararlılığa sahiptirler (Racheva ve Critchlow, 1997; Laurent vd., 1997; Terrier vd., 1997; Rajpure vd., 2000; Zhou vd., 2001). SnO 2 kimyasal olarak kararlı, mekanik olarak sert, sağlam ve yüksek sıcaklığa dayanıklı bir malzemedir (Thangaraju, 2002; Beshkov vd., 1995; Li ve Hua, 1997; Matsui vd., 2000). SnO 2 filmlerinin bu özelliklerinin yanı sıra, çeşitli tabanlara iyi tutunması ve olumsuz çevre etkilerine karşı dirençli olması da onu pek çok uygulama alanında kullanışlı kılmaktadır (Afify vd., 1991, Krishnakumar vd.,1987). SnO 2 filmlerinin hazırlanmasında termal buharlaştırma, sputtering, kimyasal buhar çöktürme, sol-gel oluşumu, kimyasal püskürtme ve hidrotermal gibi farklı teknikler kullanılmaktadır (Thangaraju, 2002). Bu farklı teknikler farklı optik ve elektriksel özelliklere sahip tabakaların üretilmesini sağlar ve kalay oksit filmlerinde donör vazifesi gören oksijen boşluklarının kritik etkisine sebep olur (Patil vd., 2003). Çöktürülen SnO 2 filmlerinin fiziksel, yapısal ve kimyasal özellikleri; kullanılan tekniğe, deneysel parametrelere ve hava, oksijen, argon, vakum, ve hidrojen gibi çeşitli ortamlarda tavlamaya bağlı olarak değişir (Park ve Mackenzie, 1995). Farklı elementlerin katkılanması ile SnO 2 filmlerinin özdirençlerinin düştüğü ve geçirgenliklerinin arttığı bilinmektedir (Zhou vd., 2001). Çeşitli devre uygulamalarında istenilen özellikte SnO 2 filmleri üretmek için katkı maddesi olarak sık tercih edilen elementler F, Sb ve In dur (Lin ve Wu, 1996; Thangaraju, 2002). Sb katkılanarak Ω.cm mertebesinde düşük özdirence ve %80-85 civarında yüksek geçirgenliğe sahip SnO 2 filmleri elde edilmiştir (Terrier vd., 1997; Rajpure vd., 2000). Katkısız SnO 2 filmlerinin özdirenci 2,8 1O -3 Ω.cm ve geçirgenliği %70-75 iken, F katkılı SnO 2 filmlerinin özdirenci Ω.cm ve geçirgenliği %85 civarında bulunmuştur (Zhou vd., 2001). Bu çalışmada amacımız, basit ve ekonomik bir teknik olan ultrasonik kimyasal püskürtme tekniği ile katkısız ve Li katkılı SnO 2 filmlerini üretmek, üretilen filmlerin * fatay@ogu.edu.tr 85

2 S. KÖSE, F. ATAY, V. BİLGİN, İ. AKYÜZ, E. KETENCİ yapısal ve yüzeysel özelliklerini inceleyerek Li katkısının etkisini belirlemek ve bazı opto-elektronik cihazlarda ve yarıiletken ince film güneş pillerinde kullanılabilirliklerinin araştırılmasıdır. Materyal ve Metot Katkısız ve %1, %3 ve %5 Li katkılı SnO 2 filmleri basit ve ekonomik bir teknik olan ultrasonik kimyasal püskürtme (UKP) tekniği kullanılarak 300±5 C taban sıcaklığında üretilmiştir. UKP tekniği hakkında ayrıntılı bilgi daha önceki çalışmalarımızda verilmiştir (Atay vd., 2003). Tüm filmler önceden 300±5 C sıcaklığında ısıtılmış ve mikroskop cam tabanlar üzerine çöktürülmüştür. Filmlerin üretilmesinde Sn kaynağı olarak SnCl 2.2H 2 O (0,025 M) ve Li kaynağı olarak C 2 H 3 LiO 2.2H 2 O (0,1 M) sulu çözeltileri kullanılmıştır. Çözeltiler elde edilecek filme göre belirli hacimlerde karıştırılarak başlangıç püskürtme çözeltisi 100 cc olacak şekilde hazırlanmıştır. Bu karışım çözeltiler 0,2 kg/cm 2 basınçlı azot gazı yardımı ile yaklaşık 20 dk püskürtülerek filmlerin üretimi gerçekleştirilmiştir. Üretim süresince püskürtme hızı (5 cc/dk) akış hızı ölçer yardımı ile kontrol edilmiştir. Taban sıcaklığı elektrik ısıtıcısı ile sağlanmış ve demir-konstantan termoçift yardımı ile sıcaklık göstergesinden direkt olarak gözlenmiştir. Tüm filmlerin kalınlıkları 345 Digital Coating Thickness Gauge cihazı ile ölçülmüştür. Üretilen filmlerin kodları ve kalınlıkları Çizelge 1 de verilmektedir. Bu tablodan görüldüğü gibi %3 katkı oranı hariç, Li katkısı ile SnO 2 filmlerinin kalınlıkları artmıştır. Elde edilen tüm filmlerin yapısal özelliklerini incelemek için x-ışını kırınım (XRD) desenleri Rigaku X-ray Diffractometer cihazında λ=1,5405 Å dalgaboylu CuK α ışını kullanılarak toz metodu ile alınmıştır. Tüm filmlerin yüzeysel özelliklerini incelemek için yüzey görüntüleri ve elemental analizlerini yapmak için EDS mikroanalizleri Zeiss Supra 50VP cihazı ile yapılmıştır. Filmlerin SEM görüntülerinin daha net alınabilmesi için filmlerin yüzeyine altın kaplama yapılmıştır. Çizelge 1. Üretilen filmlerin kodları ve kalınlıkları Malzeme Kodu Kalınlık (µm) Kalay oksit SLi0 1,28 Li katkılı kalay oksit (%1) SLi1 1,93 Li katkılı kalay oksit (%3) SLi3 1,16 Li katkılı kalay oksit (%5) SLi5 1,31 Bulgular SLi filmlerinin XRD desenleri (20 2θ 80 ) Şekil 1 de verilmektedir. Şekil 1 den XRD desenlerinin farklı şiddet ve genişliklere sahip olan pikler içerdiği görülmektedir. Farklı piklerin varlığı tüm filmlerin polikristal yapıda oluştuğunun bir göstergesidir. Ayrıca SLi0 filmlerinin pik şiddetlerinin düşük, zemin şiddetlerinin yüksek ve yarı pik genişliklerinin büyük olduğu Şekil 1 den açıkça görülmektedir. Bu durum katkısız kalay oksit filmlerinin kristalleşme seviyelerinin kötü olduğunu göstermektedir. Ancak kalay oksit filmlerinin içerisine Li katkılanması ile kristalleşme seviyelerinde bir iyileşme olduğu ve özellikle %1 oranında Li katkılanması ile en iyi etkinin meydana geldiği belirlenmiştir. Bundan dolayı SLi1 filmlerinin en iyi kristal yapıya sahip olduğu ve yapısal özellikler açısından en uygun katkının %1 katkı oranı olduğu sonucuna varılmıştır. SLi filmlerinin XRD verileri kullanılarak tercihli yönelimleri belirlemek için Harris analizi yapılmıştır (Nair vd., 1998). Yapı faktörü aşağıda verilen eşitlik kullanılarak belirlenmiştir (Nair vd., 1998). I ( h ) 1 ( ) ( ) = n ikili I hikili P hik il (1) i I 0 ( hikili ) n i= 1 I 0 ( hikili ) 1 Bu ifadede I 0 standart şiddeti (ASTM; American Society of Testing Materials), I (h i k i l i ) düzlemlerinden gözlenen şiddeti ve n yansıma sayısını göstermektedir. Hesaplanan yapı faktörü değerleri yapısal özellikler hakkında önemli bilgiler verir: (i) Tercihli yönelimi belirlemek için P(h i k i l i ) değerinin 1 den büyük olması gerekir. (ii) XRD desenlerinde gözlenen tüm (h i k i l i ) düzlemleri için P(h i k i l i ) 1 ise, bu durumda filmler rasgele yönelimlere sahip olurlar. (iii) 1 den büyük olan P(h i k i l i ) değerleri, bilinen bir doğrultuda tanelerin çokluğunu gösterir. (iv) 0 < P(h i k i l i ) < 1 değerleri bilinen doğrultuda yönelmiş tanelerin azlığını gösterir. Kırılma açısı (2θ), düzlemler arası uzaklık (d), Miller indisleri (hkl), kristal sistemleri, bağıl şiddetleri (I/I 0 ) ve yapı faktörleri (P) Çizelge 2 de verilmektedir. Bu tablodan görüldüğü gibi yapısal parametreler Li katkı oranına bağlı olarak değişim göstermiştir. Çizelge 2 de verilen P değerleri incelendiğinde, katkısız, %3 ve %5 Li katkılı kalay oksit filmleri için tercihli yönelimlerin (110) doğrultusunda ve %1 Li katkılı filmler için (101) doğrultusunda olduğu görülmektedir. Ayrıca bu tablodan SLi0 filmlerinin kırınım açılarının ve düzlemler arasındaki uzaklıklarının Li katkısı ile değiştiği belirlenmiştir. 86

3 Ultrasonik Kimyasal Püskürtme Tekniği İle Üretilen SnO 2:Li Filmlerinin Yapısal ve Yüzeysel Özelliklerinin İncelenmesi Şekil 1. SLi filmlerinin XRD desenleri. Çizelge 2. SLi filmleri için kırılma açısı (2θ), düzlemler arası uzaklık (d), Miller indisleri (hkl), kristal sistemleri, bağıl şiddetleri (I/I 0 ) ve yapı faktörleri (P) Malzeme 2θ (derece) d (Å) (hkl) Kristal sistemi I/I o P SLi0 SLi1 SLi3 SLi5 26,26 3,39 (110) 100 1,44 29,26 3,05 (101) 88,2 1,27 37,86 2,37 (200) 47 0,68 51,60 1,77 (211) 41,7 0,60 26,59 3,35 (110) 34,8 0,84 29,32 3,04 (101) 100 2,42 38,06 2,36 (200) 14,09 0,34 51,88 1,76 (211) 16,4 0,40 26,38 3,38 (110) 100 1,63 29,32 3,04 (101) 69,5 1,13 38,06 2,36 (200) 40,8 0,66 51,64 1,77 (211) 35,4 0,58 26,58 3,35 (110) 100 1,49 29,36 3,04 (101) 57,8 0,86 38,02 2,36 (200) 57,5 0,85 51,76 1,76 (211) 53,3 0,79 Yapısal özellikler hakkında daha detaylı bilgilere ulaşmak için, tüm filmlerin tercihli yönelimleri için Schrerrer formülü (Afify vd, 1991) kullanılarak tane boyutu (D), dislokasyon yoğunluğu (δ) ve makro gerilme (<e>) değerleri aşağıda verilen formüller kullanılarak hesaplanmıştır. 0.9 λ D = (2) B cosθ 1 δ = (3) 2 D d d 0 < e > = (4) d0 Burada B maksimum şiddetli pikin radyan olarak yarı pik genişliğini, D tane boyutunu, θ Bragg açısını, λ kullanılan ışığın dalgaboyunu, d düzlemler arası uzaklığı ve d 0 deformasyon olmadığı durumda düzlemler arası uzaklığı göstermektedir (Zhao vd., 2002). Dislokasyon yoğunluğu (δ) kristalin birim hacmi başına dislokasyon çizgilerinin uzunluğu olarak tanımlanır ve yüksek δ değerleri filmlerin daha düşük kristalleşme seviyelerine sahip olduğunu gösterir. Yani δ değerleri yapıdaki çizgisel kusurların miktarını gösterir. Hesaplanan yapısal S. K 87

4 S. KÖSE, F. ATAY, V. BİLGİN, İ. AKYÜZ, E. KETENCİ yüksek kristalleşme seviyelerine sahip olduğunu gösterir. Bu durum da Li katkısı ile kristalleşme seviyelerinin iyileştiğinin bir göstergesidir. Makro gerilme değerleri incelendiğinde özellikle %3 ve %5 katkı oranlarında gerilme değerlerinde bir azalışın olduğu belirlenmiştir. Bu da yine kristal yapının Li katkısı ile iyileştiğini desteklemektedir. parametreler Çizelge 3 de verilmektedir. Çizelge 3 den görüldüğü gibi, SLi0 filmlerinin tane boyutu Li katkısı ile artmıştır. Tane boyutunun artması yapıdaki tane sayısını dolayısı ile birer kusur olarak davranan tane sınırlarının sayısını azaltacaktır. Bundan dolayı katkısız SnO2 filmlerinin kristalleşme seviyelerinin Li katkısı ile iyileştiği sonucuna varılmıştır. Dislokasyon değerlerine bakıldığında Li katkı oranına bağlı olarak bir azalma olduğu belirlenmiştir. Düşük δ değerleri filmlerin daha Çizelge 3. SLi filmlerinin tercihli yönelimleri için tane boyutu, dislokasyon yoğunluğu ve makro gerilme değerleri Malzeme SLi0 SLi1 SLi3 SLi5 δ 10-5 ( Å)-2 3,86 0,799 2,66 2,48 D (Å) 161,00 353,85 194,01 200,65 Fotovoltaik uygulamalarda kullanılacak olan filmlerin yüzey özellikleri diğer önemli bir fiziksel özelliktir. Yüzey özellikleri, filmlerin elektriksel ve optiksel özelliklerini direkt olarak etkilemektedir. Bundan dolayı, SLi filmlerinin yüzey morfolojilerini incelemek için SEM görüntüleri alınmıştır. SLi filmlerinin SEM görüntüleri Şekil 2 de verilmektedir. Şekil 2 den katkısız kalay oksit filmlerinin yüzey homojenliğinin bozuk olduğu, bu istenmeyen etkinin Li katkısı ile azaldığı ve en iyi etkinin %5 Li katkı oranında elde edildiği belirlenmiştir. Tane sınırları yüzeyler üzerinde tam olarak gözlenememiş, <e> 1, , , , ancak Li katkı oranına bağlı olarak yüzey parçacıklarının farklı dağılımlar sergilediği belirlenmiştir. Özellikle katkısız ve düşük oranda Li katkılı kalay oksit filmlerinde farklı büyüklüklere ve geometrik şekillere sahip oluşumlar şeklinde farklı adacıklara rastlanmıştır. Ancak yüksek Li katkı oranlarında tabanlara güçlü bir yapışma ve ince bir mikro yapı kendini göstermiştir. Yani bu filmler daha yoğundur. Bundan dolayı, %3 ve %5 Li katkılı SnO2 filmlerinin yüzey morfolojilerinde iyileşme olduğu sonucuna varılmıştır. SLi0 SLi1 SLi3 SLi5 Şekil 2. SLi filmlerinin kez büyütülmüş SEM görüntüleri 88

5 Ultrasonik Kimyasal Püskürtme Tekniği İle Üretilen SnO 2:Li Filmlerinin Yapısal ve Yüzeysel Özelliklerinin İncelenmesi SLi filmlerinin EDS verileri Çizelge 4 de verilmektedir. Bu tablodan görüldüğü gibi, Sn ve O elementleri filmler içerisinde mevcuttur. Ancak Li elementi hafif element olduğu için ve cihazın hassasiyeti dışında kaldığı için dedekte edilememiştir, bundan dolayı Li elementi Çizelge 4 de verilmemiştir. Na, Mg, Al, Si ve Ca elementleri filmler içerisinde beklenmeyen elementlerdir. Bu elementlerin alt yüzey olarak kullanılan camlardan geldiğini düşünmekteyiz. Çizelge 4. SLi filmlerinin element ağırlıkları ve atom yüzdeleri SLi0 El. Ağır. SLi1 El. Ağır. Na K 6,93 6,66 Na K 5,60 5,71 Mg K 1,64 1,49 Mg K 1,50 1,45 Al K 0,76 0,62 Al K 0,81 0,70 Si K 31,73 24,94 Si K 28,57 23,86 Ca K 5,07 2,80 Ca K 4,72 2,76 Sn L 9,08 1,69 Sn L 16,31 3,22 O 44,79 61,81 O 42,49 62,29 Toplam 100,00 Toplam 100,00 SLi3 El. Ağır. SLi5 El. Ağır. Na K 5,44 5,71 Na K 6,19 6,17 Mg K 1,58 1,56 Mg K 1,28 1,20 Al K 0,40 0,36 Al K 0,53 0,45 Si K 27,34 23,48 Si K 30,08 24,54 Ca K 4,12 2,48 Ca K 5,07 2,90 Sn L 19,72 4,01 Sn L 13,46 2,60 O 41,40 62,41 O 43,39 62,14 Toplam 100,00 Toplam Tartışma ve Sonuç Bu çalışmada katkısız ve %1, %3 ve %5 Li katkılı SnO 2 filmleri ultrasonik kimyasal püskürtme tekniği ile elde edilmiş ve üretilen filmlerin yapısal ve yüzeysel özellikleri incelenerek Li katkısının etkisi araştırılmıştır. Çöktürülen filmler yarıiletken ince film güneş pillerinde kullanılabileceği için, maliyetinin düşük olması açısından basit ve ekonomik bir teknik olan ultrasonik kimyasal püskürtme tekniği film üretimi için kullanılmıştır. XRD desenlerinden, kalay oksit filmlerinin içerisine Li katkılanması ile kristalleşme seviyelerinde bir iyileşme olduğu belirlenmiştir. Tüm filmlerin tercihli yönelimleri için tane boyutu (D), dislokasyon yoğunluğu (δ) ve makro gerilme (<e>) değerleri hesaplanmıştır ve Li katkısı ile belirtilen yapısal parametrelerde olumlu bir etkinin yaratıldığı saptanmıştır. Ayrıca, SnO 2 filmlerinin mikro yapıları ve yapısal özellikleri üzerinde Li katkısının önemli bir etkiye sahip olduğu ve %1 Li katkı oranının en uygun katkı oranı olduğu tespit edilmiştir. SEM görüntülerinden kalay oksit filmlerinin yüzey homojenliklerinin Li katkısı ile iyileştiği, tabanlara güçlü tutunmanın olduğu ve ince bir mikro yapının oluştuğu belirlenmiştir. Özellikle %3 ve %5 Li katkılı SnO 2 filmlerinin yüzey morfolojilerinde iyileşme olduğu sonucuna varılmıştır. EDS analizlerinden Sn ve O elementlerinin filmlerin içerisinde bulunduğu, ancak hafif bir element olan Li elementinin dedekte edilemediği belirlenmiştir. SLi filmlerinin yapısal ve yüzeysel özelliklerinin incelenmesi sonucunda, Li katkısının önemli bir etkiye sahip olduğu ve %1 Li katkılı filmlerin fotovoltaik güneş pillerinde pencere materyali olarak kullanılabileceği belirlenmiştir. Teşekkür Bu çalışma Osmangazi Üniversitesi Bilimsel Araştırma Projeleri Komitesi tarafından desteklenmiştir (Proje No: ). Kaynaklar Afify, H.H., Momtaz, R.S., Badawy, W.A. and Nasser, S.A Some Physical Properties of Fluorinedoped SnO 2 Films Prepared by Spray Pyrolysis. Journal of Materials in Electronics, 2, Amanullah, F.M., Pratap, K.J. and Babu, V.H Compositional Analysis and Depth Profile Studies on Undoped and Doped Tin Oxide Films Prepared by Spray Technique. Materials Science and Engineering B, 52, Atay, F., Kose, S., Bilgin, V., Akyuz, I CdS:Ni Films Obtained by Ultrasonic Spray Pyrolysis: Effect of the Ni Concentration. Materials Letters, 57,

6 S. KÖSE, F. ATAY, V. BİLGİN, İ. AKYÜZ, E. KETENCİ Briand, D., Labeau, M., Currie, J.F. and Delabouglise, D Pd-doped SnO 2 Thin Films Deposited by Assisted Ultrasonic Spraying CVD for Gas Sensing: Selectivity and Effect of Annealing. Sensors and Actuators B, 48, Beshkov, G., Kolentsov, K., Yourukova, L., Rachkova, A. and Mateeva, D Influence of Rapid Thermal Annealing on the Properties of SnO 2 Thin Films. Materials Science and Engineering B, 30, 1-5. Krishnakumar, R., Subramanian, V., Ramprakash, Y. and Akshmanan, A.S.I Thin Film Preparation by Spray Pyrolysis for Solar Cells. Mater. Chem. and Phys. Switzerland, 16 (5-6), Laurent, J.M., Smith, A., Smith, D.S., Bonnet, J.P. and Clemente, R.R Morphology and Physical Properties of SnO 2 -based Thin Films Deposited by the Pyrosis Process from Dibutyltindiacetate. Thin Solid Films, 292, Li, C. and Hua, B Preparation of Nanocrystalline SnO 2 Thin Film Coated Al 2 O 3 Ultrafine Particles by Fluidized Chemical Vapor Deposition. Thin Solid Films, 310, Lin Y.J. and Wu, C.J The Properties of Antimonydoped Tin Oxide Thin Films from the Sol-gel Process. Surface and Coatings Technology, 88, Madelung, O Semiconductors-basic Data, Springer-Verlag Berlin Heidelberg, Germany, 313 p. Matsui, Y., Yamamoto, Y. and Takeda, S., 2000, Stability in electrical properties of ultra thin tin oxide films, Materials Research Society Symposium Proceedings, 621. Nair, J.P., Jayakrishnan, R., Chaure, N.B. and Pandey, R.K. 1998, Letter to the Editor: In Situ Sb-doped CdTe Films. Semiconductor and Tecnology, 13, Park, S.S. and Mackenzie, J.D. 1995, Sol-gel-derived Tin Oxide Thin Films. Thin Solid Films, 258, Patil, P.S., Kawar, R.K., Seth, T., Amalnerkar, D.P., Chigare, P.S Effect of Substrate Temperature on Structural, Electrical and Optical Properties of Sprayed Tin Oxide (SnO 2 ) Thin Films. Ceramics International, 29, Pianaro, S.A., Bueno, P.R., Olivi, P., Longo, E. and Varela, J.A Electrical Properties of the SnO 2 -based Varistor. Journal of Materials Science: Materials in Electronics, 9, Racheva, T.M., and Cnitchlow, G.W SnO 2 Thin Films Prepared by the Sol-gel Process. Thin Solid Films, 292, Rajpure, K.Y., Kusumade, M.N., Spallart, M.N.N. and Bhosale, C.H Effect of Sb Doping on Properties of Conductive Spray Deposited SnO 2 Thin Films. Materials Chemistry and Physics, 64, Thangaraju, B Structural and Electrical Studies on Highly Conducting Spray Deposited Fluorine and Antimony Doped SnO 2 Thin Films from SnCl 2 Precursor. Thin Solid Films, 402, Terrier, C., Chatelon, J.P. and Roger, J.A Electrical and Optical Oroperties of Sb:SnO 2 Thin Films Obtained by the Sol-gel Method. Thin Solid Films, 295, Yubero, F., Jimenez, V.M. and Elipe, A.R.G Optical Properties and Electronic Transitions of SnO 2 Thin Films by Reflection Electron Energy Loss Spectroscopy. Surface Science, 400, Zhao, Z., Morel, D.L. and Ferekides, C.S Electrical and Optical Properties of Thin-doped CdO Films Deposited by Atmospheric Metalagonic Chemical Vapor Deposition. Thin Solid Films, 413, Zhou, Z.B., Cui, R.Q., Pang, Q.J., Wang, Y.D., Meng, F.Y., Sun, T.T., Ding, Z.M. and Yu, X.B Preparation of Indium Tin Oxide Films and Doped Tin Oxide Films by an Ultrasonic Spray CVD Process. Applied Surface Science, 172,