GAMA SPEKTROMETRİK YÖNTEM İLE KAPADOKYA BÖLGESİNDEN TOPLANAN TOPRAK ÖRNEKLERİNDE 38 U, 6 Ra, 10 Pb, 3 Th ve 40 K AKTİVİTE ÖLÇÜMÜ E. KÖSE, H. YÜCEL, Ç. TARIMCI, Y.K. KADIOĞLU, H.Y. GÖKSU ANKARA ÜNİVERSİTESİ NÜKLEER BİLİMLER ENSTİTÜSÜ
AMAÇ Genel olarak Kapadokya yöresinin beş farklı ilçesindeki toprak ve mineral örneklerindeki 40 K, 38 U, 6 Ra, 3 Th ve bunların bozunma ürünlerinin radyoaktivite düzeyleri (Bq kg -1 ) ve element derişimlerini (mg kg -1 ) belirlemek Belirlenen aktivite değerlerinin halk sağlığını tehdit edecek seviyede olup olmadığını değerlendirmek.
KAPADOKYA BÖLGESĠ ÇALIġMA BÖLGELERĠ
RADYOAKTĠVĠTE Karlsruhe Nuclide Chart 1.Baskı, 1958: 67 kararlı, 1030 radyoaktif, toplam 197 nüklit.baskı, 1961: 67 kararlı, 1100 radyoaktif, toplam 1367 nüklit 3.Baskı, 1968: >1600 4.Baskı, 1974: >1900 5.Baskı, 1981: >0 6.Baskı, 1995: 690 nüklit Şu anda 114 kimyasal element, 3000 den fazla nüklit olduğu bilinmektedir ve bunların %10 u kararlıdır. Tüm değerler Nuclear Data Sheets of the National Research Council ve Table of Isotopes (D.Strominger, J.M. Hollander, G.T. Seaborg) tan alınmıştır.
DOĞAL RADYONÜKLĠTLER Doğal Bozunma Serileri Uranyum serisi, 38 U, %99.747 bollukta Toryum serisi, 3 Th, %100 bollukta Aktinyum serisi, 35 U, % 0.7 bollukta doğada bulunur Ayrıca; Neptinyum serisi ( 37 Np, t 1/ =.14x10 6 yıl baģlangıç yarılanma ömrüyle reaktörlerde yapay olarak oluģturulur) Seri olmayan doğal, Potasyum ( 40 K, %0,0117 bollukta ) t 1/ =1.77x10 9 yıl Özgül aktivite Radyonüklit A u(a) (Bq g -1 ) 40 K 31.00 0.33 3 Th 4057.4 17 38 U 1347.5 6.7 35 U 586 1.0
GAMA SPEKTROMETRESĠ Gama spektrometre yöntemi; Radyoaktivite ölçümünde güvenilir, hızlı ve pratik bir yöntemdir. Numune hazırlaması karmaşık işlemler gerektirmez, tahribatsız olarak doğrudan gama ışınlarının dedektörlerle (NaI ve yaygın olarak HpGe) ölçümüne dayanır. Aynı anda tek bir spektrum değerlendirmesinden bir çok sayıda gama yayınlayıcı radyonüklitin tanımlanmasına ve nicel olarak aktivitelerinin ölçülmesine imkan verir.
GAMA SPEKTROMETRESĠ Gama spektrometresi, dedektör kristaline ulaşan gama ışınlarının enerjisiyle orantılı olarak oluşan pulsların bir önyükselteç ve yükselteçte işlendikten sonra elde edilen sinyalin analog sayısal dönüştürücüde (ADC) sayısal hale getirilmesi ve çok kanallı analizörün (MCA) hafızasında spektrum olarak kaydedilmesine imkan veren bir sistemdir. Dijital Sinyal ĠĢleme Sistemi (DSPEC-jr-.0)
HPGe DEDEKTÖRLER Ölçümlerde, Ortec marka n-tipi eş eksenli Be pencereli bir HPGe dedektör ile, Canberra marka p-tipi kuyu tipi Al pencereli iki farklı HPGe dedektör kullanılmıştır. ORTEC CANBERRA Bağıl verimi (Ölçülen) %76.5 %44.8 Aktif hacmi 31 cm 3 18 cm 3 Enerji ayırma gücü (FWHM) 1 kev ( 57 Co) 133,5 kev ( 60 Co) 0.8 kev 1,16 kev.08 kev,0 kev Pik-Compton oranı 74:1 60,8:1
NUMUNELERİN HAZIRLANMASI Standart kaynaklar ve örnekler etüvde 105 C de 4 saat kurutulmuştur. Örneklerin tane boyutları 1 mm altında olacak şekilde öğütülmüştür. Plastik silindir kaplar içerisine konularak net ağırlıkları belirlenmiştir. Kaplara konulan standart kaynaklar ve örneklerin, 6 Ra nın ürün nüklitleri ile radyoaktif dengeye gelmesi için silikon ile hermetik sızdırmazlıkları sağlanarak ölçümden önce en az bir ay süreyle bekletilmiştir. Böylece Rn (3.8 gün) ve 0 Rn (55.6 s) un kendinden sonra ki kısa yarı ömürlü nüklitlerle radyoaktif dengesi sağlandı. Tüm ölçümlerde aynı geometriyi sağlamak için kaplar,dedektörün üzerine konulan plastik numune tutucuya konularak ölçümler alınmıştır. Numune tutucu
Doğrudan (Mutlak) Aktivite Ölçüm Yöntemi A Bq / kg N t c p ε(e) f N t γ d d (E) 1 m K A: Örneğin aktivitesi (Bq kg- 1 veya Bq L -1 ) N p : Fotopikin net sayımı t c : Sayım süresi (s) N d : Doğal fon spektrumundaki fotopikin net sayımı t d : Doğal fon spektrumunun sayım süresi (s) f γ (E): İlgilenilen enerjinin γ yayınlanma olasılığı ε(e): İlgilenilen enerjideki verim K: Düzeltme faktörlerinin bileşimi Aktivitenin Belirsizliği (±1σ güven aralığında) u(a) A u(n N p p ) u(f f γ γ ) u ε ε u(m) m u(k) K u(n p ):Fotopikin net sayımının belirsizliği (Doğal fon sayımı çıkarılmış) u(ε): Fotopik veriminin belirsizliği u(f γ ): γ yayınlanma olasılığının belirsizliği u(m): Standardın miktarının belirsizliği u(k): Düzeltme faktörlerinin belirsizliği
SPEKTRUM ANALĠZĠ FOTOPİK NET SAYIMI ROI Algoritmalar Gamma Vision Genie 000 Manual A n C i A ag B Compton sürekliliği: l B l i l C i i h h C i h h - l 1 6 ROI içindeki toplam sayım: Net alan: A n A ag B(h l (h l h 3 A ag C i 5) 1) i l 3 MDA (Bq/kg).71 3.9 I t B m Kanal sayısı, n= h-l+1 Uç kanal sayısı, m=3 n m Net alandaki belirsizlik: An A ag B h l 6 5 h h l l 5 1
DEDEKSĠYON (FOTOPĠK) VERĠMĠ int GetGe Bet Be ( 1 e e Pescape) p int E 4 d p N p / t A I c K Belirli bir enerjideki fotopik sayımının kaynaktan yayınlanan gama ışını sayısına oranıdır. Kaynağın özelliklerine Dedektör kristalinin şekline ve aktif hacmine Kaynak-dedektör geometrisine Dedektörün etrafındaki malzemelerdeki (dedektör penceresi, kılıfı, kriyostat parçaları gibi diğer saçıcı/soğurucular, zırh v.b.) foton etkileşmelerine bağlıdır. Genelde sertifikalı referans standart kaynaklar kullanılarak belirlenir.
AKTĠVĠTE ÖLÇÜMÜNDE YAPILMASI GEREKEN DÜZELTME FAKTÖRLERĠ Öz soğurma (self-absorption) düzeltme faktörü (K s ) Gerçek zamanlı çakıģma (true coincidence) düzeltme faktörü (K k ) Spektral giriģim (spectral interference) düzeltme faktörü Ölçüm süresi düzeltme faktörü, K c t ln 1/ t r 1 e ln tr t1/ Rasgele yığılma düzeltme faktörü, Radyoaktif bozunma düzeltme faktörü, ( R K r e ) K b e 1 ln t t1 / K K k K K b s K K c r
GAMA-IġINI ÖZ SOĞURMA DÜZELTME FAKTÖRÜ Örnek matrisinin özellikle yüksek atom numaralı elementler içermesi Örnek matrisinin özellikle yüksek yoğunluk olması durumunda ve Özellikle düşük enerji bölgesinde (< 00 kev) gama-ışını öz soğurma düzeltmesi bir zorunluluktur. K s 1 μ k e ρ d ρ d μ k Örnek Ge kristal μ k : kütle soğurma katsayısı (μ k =μ/ρ, cm g -1 ) ρ: soğurucunu yoğunluğu (g cm -3 ) d: soğurucunun kalınlığı (cm)
Fotopik verimi (cps Bq -1 ) 0.1 8 7 6 5 4 3 0.01 8 7 6 5 4 3. GERÇEK ZAMANLI ÇAKIġMA (TCS) DÜZELTME FAKTÖRÜ..... Dedektör üzerinde 3 4 5 6 7 8 3 4 5 6 7 8 100 1000... Enerji(keV).. 11.5 cm de............... Gerçek zamanlı çakışma, aynı çekirdekten yayınlanan iki gama ışınının aynı anda dedektörde çözme zamanı içinde etkileşmesi sonucu, dedektöre gelen iki gama ışınının soğurularak tek bir gama ışını olarak algılanmasıdır. TCS etkisi; Kaynak dedektöre yaklaştıkça, Büyük hacimli dedektörlerde, Karmaşık bozunma şemasına sahip nüklitlerde artar. Etkinin en baskın olduğu durum ise kuyu tipi dedektör kullanılması durumudur.
SPEKTRAL GĠRĠġĠM DÜZELTME METODU Gama spektrometrik yöntem ile radyoaktivite ölçümünde, aynı anda örneklerde bulunan doğal radyonüklitlerden 3 Th, 6 Ra, 35 U, 38 U ve bunların bozunma ürünleri nedeniyle karmaşık gama spektrumları elde edilir. Doğru ve hassas bir ölçüm sonucuna ulaşmak için spektrumların spektral çözümlenmesi ve girişim piklerinin değerlendirilmesi süreci çok önemlidir. Girişimli pik 143.76 kev (10.951%) 35 U + 143.87 kev (0.049%) 30 Th + 144.3 kev (3.0%) 3 Ra + 143.7 kev (0.30%) 34 Pa Girişimli pik 186.1 kev (3.5%) 6 Ra + 185.715 kev (57.%) 35 U + 186.053 kev (0.008%) 30 Th Girişimli pik 09.53 kev (3.871%) 8 Ac + 10.65 kev (1.11%) 7 Th + 11.40 kev (0.087%) 08 Tl + 09.9 kev (0.001%) 34 Pa
GÜLġEHĠR Gülşehir de terkedilmiş bir evin duvarından tüften oluşan içinde bazalt, pomza ve kayaç parçaları olan sıva örneği, avlunun dış duvarından ve yol kenarından alınan çerisinde pomza ve kayaç parçaları bulunduran ayrışmış tüf örnekleri A ua(bq/kg) 6 3 Th 15. ppm 706 40 K %.3 55 38 U 4.4 ppm 16
TUZKÖY Tuzköy de köyün dışından alınan oldukça ince malzemeden oluşan zeolitleşmiş tüf örnekleri A ua(bq/kg) 67 584 3 3 3 Th 16.5 ppm 40 K %1.9 61 38 U 5.0 ppm 3
TUZKÖY-GÜLġEHĠR YOLU Tuzköy-Gülşehir yol kenarından alınan kristal tüf örneği A ua(bq/kg) 56 3 Th 13.7 ppm 74 40 K %0.9 77 38 U 6.3 ppm 10 3 Tuzköy-Gülşehir yolu kenarından alınan litik tüf içinde pomza, bazalt ve oksidiyen parçaları bulunan örnekler A ua(bq/kg) 149 150 6 46 3 Th 36.7 ppm 40 K %4.9 133 38 U 10.8 ppm 4
AVANOS-GÜLġEHĠR YOLU Avanos-Gülşehir yolu Hacıbektaş mevkii üzerinde itik tüf içinde pomza, bazalt, andezit ve kayaç parçaları içeren örnekler A ua(bq/kg) 79 857 3 33 3 Th 19.4 ppm 40 K %.8 74 38 U 6.0 ppm 3
SARIHIDIR-KAHVE ÖNÜ Sarıhıdır köyü girişinde bulunan kahvehanenin karşısından alınan örnekler A ua(bq/kg) 18 3 Th 31.7 ppm 1337 40 K %4.3 91 38 U 7.4 ppm 3 3 8
SARIHIDIR-KÖPÜK YAPILI MĠNERAL Sarıhıdır da köyün karşısındaki mağaradan alınan köpük yapılı mineral örneği A ua(bq/kg) 4 385 13 3 Th 10.3 ppm 40 K %1. 81 38 U 6.6 ppm 3
SARIHIDIR-ĠĞNE YAPILI MĠNERAL Sarıhıdır mağaradan alınan iğne yapılı mineral örneği A ua(bq/kg) 4 173 7 3 Th 5.9 ppm 40 K %0.6 46 38 U 3.7 ppm
SARIHIDIR Sarıhıdır da mağaralardan alınan zeolit ve zeolitleşmiş litik tüf örnekleri A ua(bq/kg) 94 3 Th 3.1 ppm 1138 40 K %3.7 9 38 U.4 ppm 1
KARAĠN Karain de mağaralardaki odaların iç duvarlarından, dış duvarlarından, tabanından, yıkılan evlerden ve mağara dışından alınan örnekler A ua(bq/kg) 84 903 19 3 Th 0.8 ppm 40 K %.9 89 38 U 7. ppm
MUSTAFAPAġA Bir evin muhtemel tabanının temelinden alınan iki farklı örnek A ua(bq/kg) 111 131 4 40 3 Th 7.4 ppm 40 K %4.3 113 38 U 9.1 ppm 4
GRS_Th/U Oranı X-IġINI FLUORESANS SPEKTROSKOPĠK (XRF)-GAMA SPEKTROSKOPĠSĠ (GRS) KARġILAġTIRMA 6,0 Th/U 5,0 4,0 3,0,0 1,0 0,0 0,0 1,0,0 3,0 4,0 5,0 XRF_Th/U Oranı
ETKĠN DOZ SONUÇLARI 0.05 0.10 0.1 0.15 0.17 0. msv/yıl Ġğne Yapılı Mineral GülĢehir Tuzköy Karain MustafapaĢa Köpük yapılı mineral Sarıhıdır Avanos-GülĢehir yolu 0. 1 msv/yıl Kapadokya örnekleri
URANYUM ( 38 U)-TORYUM ( 3 Th) SONUÇLARI Dünya ortalaması 50 Bq/kg 100 Bq/kg 150 Bq/kg Ġğne Yapılı Mineral Tuzköy Avanos- GülĢehir Yolu Sarıhıdır MustafapaĢa Tuzköy- GülĢehir Yolu Köpük Yapılı Mineral GülĢehir Karain
POTASYUM ( 40 K) SONUÇLARI Dünya ortalaması 500 Bq/kg 1000 Bq/kg 1500 Bq/kg Ġğne Yapılı Mineral Tuzköy Avanos- GülĢehir Yolu Karain Sarıhıdır MustafapaĢa Köpük Yapılı Mineral GülĢehir Tuzköy-GülĢehir Yolu