SIVI SİNTİLASYON CİHAZI İLE ESKİŞEHİR VE ÇEVRESİ İÇİN İÇME SUYU NUMUNLERİNDE TRİTYUM SEVİYELERİNİN BELİRLENMESİ

Transkript

1 X. Ulusal Nükleer Bilimler ve Teknolojileri Kongresi, 6-9 Ekim 2009, G.Top TR SIVI SİNTİLASYON CİHAZI İLE ESKİŞEHİR VE ÇEVRESİ İÇİN İÇME SUYU NUMUNLERİNDE TRİTYUM SEVİYELERİNİN BELİRLENMESİ Gülcan Top* Fen Bilimleri Enstitüsü, Eskişehir Osmangazi Üniversitesi, Turkey İçme suları analizi için, Eskişehir ve civarı araştırma sahası olarak seçilmiş, numunelerin trityum seviyeleri belirlenmiştir. Analizlerimiz Quantulus-1220 Sintilasyon Sayım Sistemi kullanılarak, örneklerin elektrolizle zenginleştirilmesi yöntemiyle gerçekleştirilmiştir. Anahtar Kelimeler: Sıvı Sintilasyon Sayım Sistemi, Radyoaktivite, İçme Suyu, Trityum, Eskişehir THE DETERMINATION OF TRITIUM LEVEL IN DRINKING WATER SAMPLES OF ESKISEHİR AND SURROUNDINGS BY LIQUID SCINTILLATION COUNTER (LSC) For the analysis of drinking water, the city Eskisehir and its surroundings are chosen as research areas and tritium levels of the samples are determined. Analysis is performed by using Quantulus-1220 Ultra Low Level Scintillation Counter System via enriching method by electrolysis. Keywords: Liquid Scintillation Counter System, Radioactivity, Drinking Water, Tritium, Eskisehir * gulcantop@gmail.com 227

2 1. GİRİŞ İçme sularının temiz ve berrak olması gerekliliğinin yanı sıra içerisindeki radyonüklidlerin müsaade edilebilir sınırlar içerisinde olması da önem taşımaktadır. Bu nedenle son yıllarda içme sularındaki radyoaktivitenin bilinmesi zorunlu olmuştur. İçme sularındaki radyonüklidlerden birisi de trityumdur. Hidrojenin izotoplarından biri olan trityum, çekirdeğindeki nötron fazlalığı nedeniyle radyoaktif özellik gösterir, bir beta parçacığı ile bir antinötrino (V e ) yayınlayarak bozunur ve kararlı 3 He atomuna dönüşür [1]. Trityumun yan ömrü 12.6 yıl, biyolojik yan ömrü 12 gündür. Trityum çekirdeğinden yayınlanan eneıjinin maksimum değeri 18.6 kev olup, beta parçacığı ile nötrino arasında rastgele bölüşülür [2,3]. Yapılan deneyler trityumun hayvan karaciğer hücrelerinde aberasyona, kemik iliği hücrelerinde sitolojik zararlı etkiye neden olduğunu, DNA sentezini yavaşlattığını ve çeşitli doku hücrelerinde ölümlere neden olduğunu ortaya koymuştur. Kansere yol açar ancak diğer radyonüklidlere göre daha az tehlikeli radyonükliddir; çünkü zayıf beta yayınlar ve vücudu erken terk eder [2,3]. Trityum doğal olarak, atmosferin üst tabakalanndaki azot ve oksijen atomlanyla kozmik nötronlann etkileşmesinden, uranyum içeren kayalarda 6 Li'nin nötron yakalaması yoluyla oluşur [4,5]. Yapay olarak ise yıllan arasında yapılan termonükleer denemelerle atmosfere yüksek miktarda enjekte edilmiştir. Kuzey yanm kürenin atmosfer tabakasına enjekte edilen yüksek miktardaki trityumun aşamalı olarak troposfer tabakasına geçmesiyle 1953 yılından sonraki yağışlann trityum konsantrasyonunda artış gözlenmiştir [1,6]. Analizlerimiz sırasında kullandığımız Sıvı Sintilasyon Sayım Sistemi, düşük aktiviteli çevre örneklerindeki dedeksiyon kabiliyeti nedeniyle trityum tespitinde yaygın olarak kullanılır. Aynca, bu teknikte kullanılan numune hazırlama yönteminin daha kolay ve çabuk olması, Sıvı Sintilasyon Sayma Tekniğinin bütün dünyada yaygın olarak kullanılmasını sağlamıştır. Sayım verimini artırmak amacıyla numune ve spike'lar sayımdan önce damıtma işlemine tabi tutulmuştur. Aktiviteleri çok düşük olan numunelerin trityum konsantrasyonları ölçümünde yeterli sayım hızına ulaşılabilmesi için 3 H içeriği elektrolizle zenginleştirilmiştir. Nötralizasyon ve ikinci damıtma işleminin de ardından numuneler sayıma alınmıştır. Numuneler için pilot bölge Eskişehir ve civan olarak belirlenmiştir. 2. DENEYSEL Sıra No Çizelge 1. Araştırma sahasından alınan su örneklerinin trityum seviyeleri Numunenin Adı Alınma Tarihi Trityum (TU) Belirsizlik ±TU 1 Sancakaya Çeşme ,10 1,60 2 Eskişehir Şebeke ,65 1,20 3 Sancakaya Şebeke ,10 1,80 4 Eskişehir Kalabak ,90 1,25 5 Sazova Kaynak ,35 0,80 6 Sazova Şebeke ,70 0,70 228

3 2.1. Kullanılan Kimyasallar ve Cihazlar Sayımlarımız sırasında su örneklerinin yanı sıra ölçüm tarihinde konsantrasyonu TU olan laboratuar standardı (DWS), analiz sürecinde ve sonrasında oluşacak problemlerin gözlenmesini sağlamak amacı ile kullanılan konsantrasyonu 858 TU olan damıtılmış spike (RWS) ayrıca laboratuarın kendi yakın çevresindeki 3 H içeriği sıfır olan bir doğal su kaynağı "ölü su" olarak kullanılmıştır. Ölü su (DW) sadece sayım aşamasında kullanılır ve eş zamanlı olarak saydırılır. Packard tarafından üretilen Ultima Gold LLT sıvı sintilasyon kokteyli 20 ml'lik plastik sintilasyon vialleri (numune kapları) içerisine trityum konsantrasyonunu belirlemek için eklenmiştir. Kullanılan plastik vialler, rutin analizlerde cama göre daha düşük background'a sahip olması ( 40 K, 226 Ra içermez) ve çok daha ucuz olması nedeniyle tercih edilmiştir. 1 gr Na2Û2 elektrolit ortamı sağlamak, 3.55 gr PbCİ2 ise ikinci damıtmadan önce nötralizasyon için kullanılmıştır. Sayımlarımız QUANTULUS Ultra Düşük Sintilasyon Sayma Sistemi ile gerçekleştirilmiştir. Sıvı sintilasyon cihazının yüksek sayım verimi ve sayım geometrisi, düşük-seviyeli çevre numunelerini sayma gibi uygulamalara yönelik bazı çekicilikler sunmaktadır. Sıvı sintilasyon sayım sistemleri, çok kanallı analizörler (MCA) ve bilgisayar teknolojisi ile geliştirilerek spektrometrik ve çok detaylı bilgi sunabilme yeteneğine sahip hale getirilmişlerdir. Sahip olduğu radyoaktif olmayan asimetrik kurşun kaplama, ölçüm pozisyonunda kozmik ışınları zayıflatır. Ölçümlerimizde kullandığımız sıvı sintilasyon cihazı 20 ml'lik örnek kapları kullanılarak 60 örneği peş peşe değerlendirebilme kapasitesine sahiptir Örnek Hazırlama İşlemleri Laboratuara ulaştırılan örnekler analiz sırası gelinceye kadar kapakları açılmadan güneş almayacak şekilde bekletilmektedir. Birinci damıtma için 300 ml su örneği yeterlidir. Damıtma işlemi, bulaşıcı radyonüklidi çıkarmak, numune kalitesini artırmak, sayım sırasında kimyasal bileşikler nedeni ile oluşabilecek hatalı parıldamaları engellemek amacıyla uygulanır. Birinci damıtma işleminden sonra numuneler elektroliz yöntemiyle zenginleştirilir. Aktiviteleri çok düşük olan çevresel suların trityum konsantrasyonlarının ölçülmesinde yeterli sayım hızına ulaşılabilmesi için trityum içeriğinin zenginleştirilmesine ihtiyaç vardır. 3 H içeriği bu yöntem ile kat zenginleştirerek sayılabilir bir büyüklüğe yükseltilmektedir. Her bir elektroliz hücresi paslanmaz çelikten yapılmış anot ve yumuşak çelikten yapılmış katottan meydana gelmiştir. Hücreler tamamen kuru iken tek tek tartılır ve kaydedilir. Spike'a ve her bir numuneye ait elektroliz hücrelerine ait 250 ml'lik balon jojelere yaklaşık lg Na 2 02 ve numuneden az miktarda ilave edilir. Na 2 02'nin çözünmesi için karışım belli aralıklarla çalkalanır daha soma balon jojenin işaretli yerine kadar (250 ml) numunenin geri kalan kısmı doldurulur. NaoC^ suyun iletkenliğini düşürdüğü için elektrolit ortamı sağlayacak bir aracıdır. Balon jojelerdeki NaOH çözeltisi hücrelerin anoduna aktarılır, katotlar anotların içine yerleştirilir ve hücreler yeniden tartılır. Her bir hücre numara sırasına göre soğutma tankında kendi bölmesine bağlanır. Tanktaki bölmelerden ikisine spike, ikisine ölü su geriye kalan bölmelere ise numuneler yerleştirilir. 229

4 Elektroliz sırasında açığa çıkacak oksijen ve hidrojen karışımı ile taşınan buhardan dolayı numunedeki kayıpları en aza indirmek için elektroliz, soğutma sisteminde yapılır. 5A sabit değerindeki akım spike ve numunelere uygulanır. Baştaki hacmin yaklaşık %5' ine kadar inildiğinde zenginleşme işlemine son verilir. 250 ml'lik elektrolitin yaklaşık bu seviyeye indirilmesi 7-8 gün sürmektedir. Daha sonra hücreler oluşan farklılığı anlamak için yeniden tartılır. Elektroliz işleminin ardından ikinci damıtma başlar. İkinci damıtma işleminin amacı temelde çökeltiyi uzaklaştırmak ve aynı zamanda damıtma nötralizasyonunun sağlanmasına yardımcı olmaktadır. İkinci damıtma işlemi birinci damıtma işlemi ile hemen hemen aynıdır. Her bir 100 ml'lik damıtma balonuna 3.55 g PbCİ2 ilave edilir. PbCİ2 sayım yapabilmek için gerekli olan nötralliği sağlar. PbCl 2 + 2NaOH İNaCl + Pb(OH) 2 (1) Sıcaklık yükseldiği zaman Pb(OH) 2 PbO ve H 2 0'ya aynşır [7]. İkinci damıtma işlemine balonlarda numune kalmayıncaya kadar devam edilir. Damıtma işlemi yaklaşık 45 dakika içinde sona ermektedir. Numaralandırılmış vialler kapaklan ile birlikte boş olarak tartılır. Toplama tüpündeki damıtma ürünü, zenginleştirilmiş sayıma hazır spike 10 ml'ye ayarlanmış pipet ile sayım vialine aktanlır. Sayıma hazır örnekler sayım cihazımn içinde termal dengeye ulaşmalan için 2-3 saat bekletildikten sonra sayıma başlanır. Viallerin kapaklan kapatılır, iyice çalkalanır ve sayım cihazına yerleştirilir. Bir sayım turunda her bir örnek 50 dakika süre ile saydınlır. Bir grup örneğin analizinin tamamlanabilmesi için sayım 10 tur tekrar edilir. Bu durumda her bir örnek 500 dakika sayılmış olmaktadır. Trityum konsantrasyonunun hesabı için (Eş. 1) kullanılır [6]. A _ N num x A std y ry burada, A to = Numunenin konsantrasyonu (TU), Nnum = Numunenin net sayma hızı (sayma/dakika, cpm), A s,d = Laboratuar standardının ölçüm yapıldığı tarihteki konsantrasyonu (TU), N s td = Laboratuar standardının net sayma hızı (sayma/dakika), D = Numunenin alındığı tarih ile ölçüm tarihi arasındaki trityumun parçalanma düzeltmesi D=exp (At) Z= Zenginleştirme faktörü. Numunelerin trityum konsantrasyonlannın hesabı için aşağıdaki işlemler yapılır; a) Numuneler ve standartlara ortalama sayma hızlan hesaplamr, b) Numuneler ve standartlann net sayma hızlan hesaplamr. Nnura = Snum" B 230

5 NstcFSstd-B burada, Snum S st d B : Numunenin ortalama sayma hızı (sayma/dakika), : Lab std'nın ortalama sayma hızıdır (sayma/dakika), : Background numunesinin ortalama sayım hızıdır (sayma/dakika). 3. TARTIŞMA VE YORUM Numunelerimizin trityum sonuçları 0,73±0,70 ila 8,10±1,80 arasında olup en yüksek değer olan 8,10±1,80 Sarıcakaya ilçesinin şebeke suyu, en düşük değer olan 0,73±0,70 ise Sazova şebeke suyudur. Yaptığımız analizler sonucu alınan numunelerdeki trityum miktarının limit değer olan 839 TU'nun çok altında olduğu tespit edilmiştir. Numunelerimiz trityum açısından içilebilirlik sınırları içerisindedir. Nükleer denemelerin yasaklanmasıyla radyoaktif yağışların etkinliğinin azaldığı, analizini yaptığımız içme suyu numunelerinde de fark edilmektedir. IAEA'nın kurduğu şebekeye dâhil olan Ankara, Antalya ve Adana yağış istasyonlanndan 1963 yılında alınan numunelerin trityum konsantrasyonlarının ağırlıklı ortalamalan sırasıyla 2585 TU, 710 TU, 1150 TU'dur [1]. Analizlerimiz neticesinde elde edilen değerler ise yalnızca 0,73±0,70 ile 8,10+1,80 aralığındadır. Bulgularımız geçmişteki nükleer testlerin etkinliğinin azalmış olduğunun ve trityum konsantrasyonunun doğal seviyelerde olduğunun kanıtlanmasında yardımcı olmuştur. Analiz sonuçlanndaki belirsizlikler numuneler için yüksek çıkmıştır. Bunun nedenleri arasında numune sayısının yetersizliği, sayım süresinin yetersizliği, damıtma, tartımlar ve elektroliz sırasında meydana gelen hatalar sayılabilir. Çalışmanın laboratuar analizlerinin yapılmasına olanak tanıyan DSİ TAKK. Dairesi Başkanlığı İzotop Laboratuan Şube Müdürlüğü'ne ve bilgi altyapısının oluşturulması konusunda yardımı ve desteği dokunan Çekmece Nükleer Araştırma Merkezi personeline teşekkürlerimi sunarım. 4. KAYNAKLAR [1] Altay, T., Çifter, C Trityum Laboratuarı El Kitabı, DSİ TAKK Dairesi Başkanlığı IZ-963,1996 [2] Portakal, S., Birol, E., Y, Topçuoğlu., S, Varinlioğlu., A, Bayülgen., Trityumun Elektrolizle Zenginleştirilmesi ve Sayım Yöntemi, ÇNAEM A.R-251, 1988 [3] Ionising Radiation: Sources and Biological Effects, UNSCEAR, Rep.to the Gen. Assembly with Annexes, [4] Mook, W.G., Environmental isotopes in hydrology cycle principles and applications, 2001 [5] S, Kalfman., F, Libby., The natural distribution of tritium,1954. [6] Elektroliz zenginleştirmesi ve sıvı sintilasyon sayma sistemi kullanılarak su numunelerinin trityum içeriği üzerindeki belirsizliklerin saptanması, DSİ TAKK Dairesi Başkanlığı IZ-903, Ankara, 2003 [7] P, Theodorsson., Measurement of weak radioactivity, World Scientific,