/. Ulusal Nükleer Yakıt Teknolojisi Sempozyumu, 3-: II TR0000049 NÜKLEER YAKIT PELETLERİNİN TAHRİBATSIZ KARAKTERİZASYONü Ş. EKİNCİ Çekmece Nükleer Araştırma ve Eğitim Merkezi, İstanbul ÖZET Su soğutmalı nükleer güç reaktörlerinde yakıt olarak kullanılan UO seramik peletlerinin yapısal özellikleri, reaktörde ışınlama süresince fiziksel davranışlarına etki etmektedir. Yoğunluk, gözeneklilik, tane boyutu ve esneklik sabitleri, peletlerin güç üretimindeki verimliliklerini belirleyen önemli faktörlerdir. Bu faktörlerin kontrol altında tutulması ve bunların peletler yakıt elemanı haline getirilmeden önce saptanması, gerek yakit üretim şartlanmn belirlenmesi, gerekse reaktörde elde edilecek verimliliğin yükseltilmesi bakımından önem taşımaktadır. Ultrasonik dalgaların madde ile esnek olarak etkileşmesi sonucu değişen ultrasonik hız ve zayıflama faktörleri, UO peletlerinin ve bunların simülasyonu olan ZrC> peletlerinin karakterizasyonunda temel araç olarak kullanılmıştır. Ayrıca, çatlak, laminasyon, vb. hataların testi için su-altı ultrasonik C-tarama, mikro-odaklı x-grafi ve penetrant teknikleri uygulanmıştır. ABSTRACT The structural properties of UO ceramic pellets used as fuel in water-cooled nuclear power reactors affect their physical behaviours during reactor operation. Density, porosity, grain size and elastic constants are crytical parameters to obtain a good performance from the pellets. Controlling of these parameters and determining them before preparing the pellets as fuel elements have importance in the optimization of fuel production conditions as well as the increasing of reactor performance. Ultrasonic velocity and attenuation changing by elastic interaction of ultrasonic waves with matter have been used as a basic tool in the characterization of UO pellets and ZrO pellets which are their simulation. In addition to this, under-water ultrasonic C-scan, microfocus x-graphy and penetrant techniques have been applied in the detecting of the defects, like cracks and laminations. 439
GİRİŞ Uranyum dioksit (UO), reaktör teknolojisiyle birlikte su-soğutmalı reaktörlerde kullanılmaya başlanmış en önemli nükleer yakıt maddesidir. %9-97 teorik yoğunluğa (TY) sahip silindirik biçimde sinterlenmiş peletler en yaygın kullanım şeklidir. UO seramik peletlerinin yoğunluk, gözeneklilik, tane boyutu ve yapısı ile esneklik sabitleri (Young modülü, kesme modülü ve Poisson oranı), reaktörde ışınlanma sırasındaki davranışlarına ve güç üretimindeki verimliliğe etki eden önemli özelliklerdir [1-8]. Bu özelliklerin kontrol edilmesi ve bunlann peletler yakıt elemanı haline getirilmeden önce tespit edilmesi, gerek yakıt üretim şartlarının belirlenmesi gerekse reaktörde elde edilecek verimliliğin yükseltilmesi bakımından önem taşımaktadır. Belli bir yoğunluk, gözeneklilik ve dayanım değerine ulaşılmasında tane boyutu, şekli ve dağılımı ile presleme ve sinterleme önemli rol oynamaktadır. Reaktörde ışınlanma sırasında peletler, gözeneklilik ve tane yapısına bağlı olarak boyutsal değişmeler, kırılma, yoğunlaşma, şişme, fisyon gazı kaçağı, zarf ile etkileşme, vb. verimliliği etkileyen davranışlar görtermektedirler. Boyutsal değişimler pelet ile zarf arasındaki aralığın değişmesine neden olmakta, gözenekleri ve zarf boşluklarını dolduran fisyon gazlan da ısıl iletkenliğe etki etmektedir. Tane boyutu ve dağılımı, UO tabletlerinin esneklik özelliklerini etkileyen bir faktördür [ 1,9,10]. Çünkü tane boyutunun yoğunlukla ters, gözenek konsantrasyonu ile doğru orantılı olduğu bilinmektedir. Peletlerdeki gözeneklilik, ışınlama sırasında fisyon ürünlerinin oluşması ve sıcaklığın yükselmesi sonucu, şişme ve büzülmeye neden olmaktadır. Şişme ve büzülme, UO pelerinin ı dışarıdan bir kuvvetin etkisi altında kalmaksızın ışınlama sırasında gösterdiği hacim değişikliği olup, olay birbirinden bağımsız olarak gerçekleşmektedir [1,5]. Gözenek boyutu dağılımı yoğunlaşmada önemli rol oynamaktadır. Yakıt şişmesi ise gözeneksiz madde ortamında fisyon gazlan ile başlamakta, tane sımrlannda kabarcık birikimi ve gözeneklerin de dolması ile artmaktadır [ 8 ]. Pelet yoğunluğu ve gözenek boyutu dağılımı, büzülme ve matris şişmesini dengeleyen, dolayısıyla boyutsal değişmeleri ayarlayan önemli faktörlerdir. Büyük gözeneklerin büzülme hızı ile matris şişme hızı karşılaştınlabilir derecede olduğunda kararlı bir pelet elde edilmiş olmaktadır. Uranyum dioksit içinde açığa çıkan enerjinin soğutucuya iletilmesi, peletin ve pelet-zarf arasındaki boşluğun ısıl iletkenliğine bağlıdır. Tane sımrlannda oluşan kanallardan, çatlaklardan ve gözeneklerden kaçan fisyon gazlarının yakıt zarfını dolduran helyum ile karışması boşluğun iletkenliğini önemli ölçüde düşürmektedir. Yoğunluğun, dolayısıyla gözenekliliğin ısıl iletkenliğe olan etkisi Loeb bağıntısı ile verilmektedir [ 1 ]. Pıoo-p kp=kıoo(l- c c ) =kıoo(l-ap) (1) Pıoo Bağıntıda k p, p yoğunluklu peletin ısı iletim katsayısı, kıoo. %100 yoğun peletin ısı iletim katsayısı, pıoo gözeneksiz peletin yoğunluğu (teorik yoğunluk), a gözenek boyutuna ve dağılımına bağlı bir katsayı ve p gözenek kesridir. Uranyum dioksit peletlerinin esneklik özellikleri reaktörde kullanımları açısından önem taşımakta olup, peletlerin gerilme ve bozunumlanna karşı olan dayanımlarını belirlemektedir. İzotrop bir maddede, Young modülü E ve Poisson oranı u. olmak üzere iki önemli esneklik sabiti vardır. Sıcaklık, yoğunluk, fisyon gazı kabarcıklar, tane boyutu, U/O oranı ve safsızlıklar 440
bu sabitleri etkilemektedir Esneklik modülünün oda sıcaklığında gözenekliliğe bağımlılığı () bağıntısı [1] ve sıcaklığa bağımlılığı da (3) bağıntısı [9] ile verilmektedir. E = E»(1-Ap) () E = E 0 (l-at) (3) Burada, E o gözeneksiz ortamın esneklik modülü, A gözeneklere bağlı bir katsayı, p 0,1' den küçük olmak üzere gözenek kesri, a sıcaklık katsayısı ve T sıcaklıktır. Poisson oram ise, esneklik ve kesme modülüne (G) bağlı olarak (4) bağıntısı ile ifade edilmiştir [1]. i = E/G-l (4) Yukarıda belirtilen özellikleri, ultrasonik dalgalan kullanarak malzemeyi tahrip etmeden tayin etmek mümkündür. Ultrasonik dalgalar madde parçacıklarının yüksek frekanslı mekanik titreşimlerinden ibaret olup, genlik, faz ve frekans değerleri ile karakterize edilmektedir. Katı ortamda yayılan esnek dalgaların fiziksel özelliklerinde meydana gelen değişiklikler, ortamın makro ve mikro yapısal ve esneklik faktörleri hakkında bilgi vermektedir. Ultrasonik dalgalarla maddenin etkileşmesi saçılma ve soğurma şeklinde olup, bu, ultrasonik zayıflama olarak tanımlanmakta ve genlik değeriyle ölçülmektedir. Ultrasonik soğurulma, mekanik enerji olan ses enerjisinin çeşitli olaylarla ısı enerjisine dönüşmesi olarak tanımlanmakta ve aşağıdaki bağıntı ile ifade edilmektedir [11-14], a a =a.f (5) Burada <x a soğurulma katsayısı, a malzeme özelliklerine bağlı katsayı ve f frekanstır. Ultrasonik saçılma ise, tane sınırlan, gözenekler, mikro çatlaklar ve inklüzyonlardaki akustik empedans farklılığından ileri gelmekte olup, bir dalga bu süreksizliklerin sınır yüzeyine çarptığında, mod dönüşümü yaparak değişik yönlere sapmaktadır. Dolayısıyla tane ve gözeneklerin boyutları, şekilleri, dağılımlan ve yönleri ve anizotropi saçılmada önemli rol oynamaktadır [11-17]. Seramik malzemelerde Rayleigh saçılması Os, gözenek ve tane saçılmasının toplamı olup, (6) bağıntısı ile ifade edilmiştir [18-0]. a s = f 4 [p.a p.d I, 3 + (l-p).a g.d g3 ] (6) Yukarıdaki bağıntıda, p alt indisi gözenekler ve g alt indisi taneler için kullanılmış olup, p gözenek fraksiyonu, a gözenek ve tanelere bağlı katsayılar, D ise ortalama tane ve gözenek boyutudur. Seramik malzemelerde gözeneklilik, yoğunluğa ve esneklik modüllerine, dolayısıyla ultrasonik hıza etki eden önemli bir faktördür. Dolayısıyla, ultrasonik hız ölçerek peletlerde gözenek fraksiyonunu ve esneklik modüllerini tayin etmek mümkündür. Gözenek fraksiyonu ile ultrasonik hız arasındaki ilişki (7) bağıntısı [19,0] ve esneklik modülleri ile ultrasonik hız ilişkisi (8), (9), (10) bağıntılan [7] ile verilmiştir. V B = V B (l-kb.p) (7) G = pv E (8) 441
pv E (4VE - 3V D ) VE -V B V B - V E (V B - V E ) (10) Yukandaki bağıntılarda, VB gözenekli ortamdaki boyuna dalga hızı, V B gözeneksiz ortamdaki (matriste) boyuna dalga hızı, V E enine dalga hızı, p yoğunluk, G kesme (kayma) modülü, E Young modülü ve u, Poisson oranıdır. Yukarıda açıklanan özelliklerin ultrasonik yöntemlerle ölçülmesi prensip olarak tüm seramik malzemelere uygulanabilir. Burada, UO peletleri üzerinde sadece yoğunluğa bağlı olarak ultrasonik hız ölçümü yapılmıştır. Diğer ölçümler UO için simüle edilen zirkonyum oksit (ZrC>) peletleri üzerinde gerçekleştirilmiştir. Zirkonyum oksit, kübik kristal yapısına sahip, sinterleme sıcaklığı ve erime noktasının (1700 C ve 700 C) UO 'e yakın ve seramik olması gibi özelliklerinden dolayı simülasyon için en uygun seramik olarak düşünülmüştür. Bu amaçla, %6 (ağırlıkça) CaO ile tam olarak stabilize edilmiş ZrCh tozu kullanılarak, 0-65 bar arasında farklı pres basınçlarında peletler hazırlanmıştır. Peletler 1400 C ve 1800 C olmak üzere iki ayn grupta sinterlenmiştir. 1800 C'de sinterlenen peletlerin yoğunlukları %85.0-87.8 (gözenek konsantrasyonları %1.-15) arasında elde edilmiştir. Yoğunluk ve gözenek ölçümleri DİN normuna göre yapılmıştır []. PELETLER ÜZERİNDE YAPILAN ULTRASONİK ÖLÇÜMLER Peletlerin yoğunluk, gözeneklilik, tane yapısı ve esneklik özellikleri ultrasonik hızı ve zayıflamayı etkilemektedir. Dolayısıyla, ultrasonik hız ve zayıflama katsayısı ile bu özellikler arasında kurulacak ilişkiden bunları tayin etmek mümkün olmaktadır. Bunun için, yoğunluk ve toplam gözenek konsantrasyonları (%G t ) tayin edilmiş peletlerle ölçülen ultrasonik parametreler arasındaki ilişkinin belirlenmesi ve referans grafiklerin oluşturulması gerekmektedir. Bu grafikler, özellikleri bilinmeyen peletlerin ultrasonik parametre ölçümü ile karakterize edilmesini sağlamaktadır. Ultrasonik hız, pelet içinde yayılan ultrasonik dalgaların gidiş-dönüş zamanının ölçümüne dayanmaktadır. Zaman ölçümü, doğrudan ultrasonik cihazla yapılabileceği gibi, daha hassas olarak bir osiloskop yardımıyla da yapılabilmektedir. Yol/zaman oranından hız tayin edilmektedir. Ultrasonik zayıflama katsayısı ise, ultrasonik dalgaların mesafe ile genliklerinde meydana gelen azalma miktarından belirlenmektedir. Bu, pelet içinde oluşan tekrarlı yansımalar arasındaki genlik farkının (desibel) yansımanın oluştuğu mesafeye (mm) oranı olarak (db/mm) ifade edilmektedir. Şekil-1, UO peletlerinin teorik yoğunluk yüzdeleri (%TY) ile 10 MHz ultrasonik boyuna dalga hızlan arasındaki ilişkiyi göstermektedir. ZrO peletlerinde ultrasonik hız ve zayıflama katsayısı ölçümleri için kullanılan, ultrasonik analog cihaz, çift kanallı osiloskop, frekans jeneratörü ve probdan oluşan sistem Şekil-'de görülmektedir. Şekil-3'de, toplam gözenek konsantrasyonu ile 5 MHz boyuna dalga hızı arasındaki ilişki verilmiştir. Eksenel doğrultudaki ultrasonik hızın radyal konumlara göre değişimi Şekil-4'de görülmektedir. Bu grafikler, aym zamanda gözenek konsantrasyonu 44
değişimini de ifade etmektedir. Peletlerin E-modülleri, (9) bağıntısından hesaplanmış ve gözenek konsantrasyonu ile ilişkisi Şekil-5'de gösterilmiştir. Ultrasonik saçılma, gözenek ve tane yapısı dışında frekansa da bağlıdır. Boyuna dalga saçılma katsayısı (<XB) ile toplam gözenek konsantrasyonu arasındaki ilişki 7.5 MHz için Şekil- 6'da verilmiştir. PELETLERDEKİ HATALARIN TAHRİBATSIZ TESTİ Yakıt peletlerinde üretimden kaynaklanan en kritik hatalar laminasyon ve çatlaklar olup bunlar fisyon kaçağı, mekanik deformasyon, v.b. olaylar sonucu verimliliği de etkilemektedir. Malzemenin iletken olmaması bazı test tekniklerinin uygulanmasını kısıtlamakta olup, ultrasonik, mikro-odaklı x-grafi ve penetrant teknikleri ZrO peletleri üzerinde uygulanmıştır. Ultrasonik C-tarama ve transmisyon, peletlere uygulanabilecek en uygun tekniklerdir. Su-altı ultrasonik C-tarama sistemi ile test edilen ve bir tanesi yapay hata, diğeri ise çatlak içeren peletlerin C-tarama görüntüleri Şekil-7'de görülmektedir. Çatlak içeren peletin mikroodaklı x-ışını radyografi sistemi ve penetrant yöntemi ile elde edilen görüntüleri de Şekil-8'de verilmiştir. SONUÇ VE YORUM Uranyum dioksit peletleri üzerinde yapılan ultrasonik ölçümler, yoğunluk tayini ile sınırlı kalmıştır. Peletlerin deformasyonlu olması ve test edilebilen pelet sayısının az olması ölçümleri olumsuz yönde etkilemiştir. Ultrasonik hız ölçme tekniği daha sonraları (U,Th)C> peletlerinde U/Th oranının ve yoğunluk değişiminin incelenemesinde kullanılmıştır [3]. Uranyum dioksit için sünüle edilen ZrÛ seramik peletleri üzerinde uygulanan tahribatsız test yöntemleri ile elde edilen sonuçlar, UO nükleer yakıt peletlerinin tahribatsız testi ve karakterizasyonu konusunda çok iyi bir temel oluşturmuştur. Ultrasonik hız ölçümleri, yoğunluk, gözenek konsantrasyonu ve esneklik modüllerinin tayini ile, radyal doğrultuda gözenek konsantrasyonu değişiminin incelenmesinde kullanılmıştır. Zayıflama katsayısı ise, farklı frekanslarda gözenek konsantrasyonu ile olan ilişkiyi belirlemek için ölçülmüştür. Toplam gözenek konsantrasyonu ile ultrasonik hız ve zayıflama katsayısı arasındaki ilişkinin doğrusal olduğu belirlenmiştir. Hız-tarama tekniği ile belirlenen gözenek konsantrasyonu değişiminin, pelet üzerinde ölçülen maksimum ve minimum hız değerlerinden, %0.3-0.48 arasında bir gözenek konsantrasyonu farklılığına eşdeğer olduğu belirlenmiştir. Ultrasonik, yakıt peletlerinin karakterizasyonu ve testi için en uygun tahribatsız test yöntemi olarak gözükmektedir. X-grafi ve penetrant teknikleri peletlerin yoğunluklarının yüksek olması, gözenekli olması ve radyoaktif olması nedeniyle pratik gözükmemekte ve özel önlemler gerektirmektedir. Elde edilen sonuçlar, tahribatsız test tekniklerinin, özellikle ultrasoniğin nükleer yakıt laboratuvarlannda ve yakıt üretim tesislerinde hızlı ve duyarlı bir kalite kontrol aracı, hatta klasik ölçüm yöntemlerinin alternatifi olarak kullanılabileceğini göstermektedir. KAYNAKLAR [1] Stehle, H. at.all, "Uranium Dioxide Properties for LWR Fuel Rods", Nucl.Engn.Des., Vol.33, 30-60 (1975). [] Lyons, M.F. at.all, "UO Properties Affecting Performance", Nucl.Engn.Des., Vol.1, 167-199 (197). 443
[3] Baranov, V.M., "In-Reactor Measurement of Elastic Modulus of UO, Atomnaya Energiya, Vol. 40 (1), 37-40 (1976). [4] Assmann, H. at.all, "Control of UO Microstructure by Oxidative Sintering", J.Nucl.Mat., Vol.140, 1-6 (1984). [5] Assmann, H at.all, "Oxide Fuels with Controlled Microstructure", J.Amer.Cer.Soc. Vol. 67, No. 9, 631-636 (1984). [6] Littlechild, J.E. and Buttler, G.G., "The Specification and Quality Control of UO Fuel Pellet Microstructure to Ensure Density Stability and Low Moisture Content", IAEA- SR-7/3, 07-1 [7] Assmann, H. and Dörr, W., "Microstructure and Density of UO Pellets for Light Water Reactors as Related to Powder Properties", Ceramic Powders, Elsevier Scienc.Publ.Comp., Amsterdam, 707-718 (1983). [8] Assmann,H., "Porengrössenverteilung zur Optimierung des Dimensionsverhaltens von UOi-Tabletten", J.Nucl.Mat., Vol.81, No.l&, 93-98 (1979). [9] Olsen, C.S., "A Computer Model for the UO Elastic Modulus", Nucl.Met, Vol.0, 113-1137(1976). [10] Çıralı, B., "Uranyum Dioksit ve Yakıt Peletleri Üzerine Teknolojik Çalışmalar", MTA Rapor No.05, Ankara, Mayıs (1986). [11] Willems, H. and Goebbels, K., "Characterization of Microstructure by Scattered Ultrasonic Waves", 10. WCNDT, Vol.5, 39-45, Moskau (198). [1] Gubernatis, J.E. and Domany, E., "Effects of Microstructure on the Speed and Attenuation of Elastic Waves: Some Results for Porous Materials", Rev.Prog.in Quant.NDE, Vol.3B, 119-1135, Plenum Press, New York (1984) [13] Goebbels, K., at.all, "The Use of Ultrasound in the Determination of Microstructure", Proc. of the IEEE, Ultrasonics Symposium, 841-846 (1984). [14] Goebbels, K., "Die Messung der Ultraschall-Sireukoeffizienten mit Hilfe der Mehrfachstreuung", Materialpriifung, Vol.18, Nr.3, 86-88 (1976). [15] Krautkraemer, J., Krautkraemer, H., "Ultrasonic Testing of Materials",.Ed., Springer Verlag, Berlin (1977). [16] Goebbels, K., "Structure Analysis by Scattered Ultrasonic Radiation", Res.Tech.in NDT, Vol.4, Ch.4Ed.by R.S. Sharpe, Academic Press, London (1980). [17] Thompson, R.B., at.all, "Relative Effects of Porosity and grain Size on Ultrasonic Wave Propagation in Iron Compacts", Rev.Prog.in Quant.NDE, Vol. 5B, 1643-1653, Plenum Press, New York (1986). [18] Rose, J.H., "Ultrasonic Characterization of Porosity: Theory", Rev.Prog.in Quant.NDE, Vol. 4B, 909-917, Plenum Press, New York (1984). [19] Willems, H., at.all, "Nondestructive Evaluation of Creep Damage in Service Exposed 14MoV6 3 Steel", Nondest.Char.of Mat. II, Ed.byJ.F. Bussiere, 451-459, Plenum Press Co., New York (1987). [0] Willems, H., Friiherkennung von Kriechschaedigung mittels Ultraschallverfahren", Proc. of the 13. MPA-Seminar, Stuttgart, 8-9 Oct. (1987) [1] Ranachawski, J., "Propagation of Ultrasonic Waves in Poroes Ceramics", Ultrasonics, Vol.13, 03-07(1975). [] Prüfung keramischer Roh- und Werkstoffe, Bestimmımg der Wasseraufhahme und der offenen Porositaet", Deutsche Norm DIN 51056, Vert.r.Nr.0005 (1985). [3] Yaylı, A., ve diğerleri, "Düşük Sıcaklıkta Sinterlenen (U, Th)O Tabletlerinde U/Th Oranı ve Yoğunluk Değişiminin Ultrasonik Yöntemle İncelenmesi", 6.Ulusal Nük.Bil.Kong... Bursa, 15-17 Eylül 1993. 444
A700 84 85 86 87 88 89 90 Şekil-1: Uranyum dioksit peletlerinde %TY ile V B arasındaki ilişki Şekil-: Ultrasonik cihaz, osiloskop, frekans jeneratörü ve probdan oluşan ölçüm sistemi 445
13 ~ = -7,6A3.10" 5 V B +63/37 K- X o r =-0,977 13-1- Sı'n. sıcaklığı r1800 ' 1 r 6300 6400 6500 V B (m/s) N^ 00 ox ooox N»Oo X! 6600 6700 Şekil-3: Boyuna dalga hızı ve toplam gözenek konsantrasyounu (%G t ) arasındaki ilişki 0 18 mm 1 3 4 5 6 7 8 9 konum no Şekil-4: 1400 C'de sinterlenen peletlerde eksenel doğrultudaki hızın radyal konumlara göre değişimi 446
m a. 16.6-16.4-16.- 16.0-15.8- O 10 _ o o E. 10'=-0,464%^+,09 *Ç r=- 0,998 Oil o o uı 15.6-15.4- Şekil-5: %G t ve E-modülü arasındaki ilşki oc -6,660.10" Vo Gf 0,666 { y' < / ^ O (db/mm) r â^oo o O^8 0 8 a / 15.- 15.0- Sin. sıcaklığı -1800 C 1/9-1 13 14 15 0.300-0.00- Sin. sıcaklığı = 1800 0.100-1 13 14 15 c Şekil-6: %Gt ve ÖB arasındaki ilişki 447
Şekil-7: Peletlerde su-altı ultrasonik C-tarama görüntüleri: a- yapay hata (1 mm 0 düz dipli delik) içeren pelet, b- çatlak içeren pelet Şekil-8: Çatlak içeren peletin, a-mikro-odaklı x-grafi sistemi, b-penetrant yöntemi ile elde edilen görüntüsü 448