AEROSOL ÖRNEKLERİNDE ÖLÇÜLEN GROSS-ALFA VE GROSS- BETA DEĞERLERİNİN POTANSİYEL KAYNAK ETKİ FONKSİYONLARI

AEROSOL ÖRNEKLERİNDE ÖLÇÜLEN GROSS-ALFA VE GROSS- BETA DEĞERLERİNİN POTANSİYEL KAYNAK ETKİ FONKSİYONLARI DETERMINATION OF POTENTIAL SOURCE CONTRIBUTION FUNCTION OF MEASURED GROSS-A AND GROSS-B VALUES IN AEROSOL SAMPLES AND SIMULATIONS USING MAPS Ferhat Karaca, Omar Alagha Fatih Üniversitesi, Çevre Mühendisliği Bölümü Büyükçekmece, İstanbul Ferruh Ertürk Yıldız Teknik Üniversitesi, Çevre Mühendisliği Bölümü, Beşiktaş, İstanbıl Halim Taşkın Nükleer araştırma ve Eğitim Merkezi, P.K. 1, Atatürk Hava Limanı, İstanbul ÖZET PSCF (potential source contribution function), alıcı ortamda ölçülen belirlenmiş bir eşik değerden daha yüksek olan konsantrasyon miktarlarının, incelenmekte olan bölgedeki gridlerde bekleme süreleri dikkate alınarak kaynak olasılıklarının belirlenmesi şeklinde tarif edilebilir. Eşik değerin üzerindeki konsantrasyon değerlerine sahip ölçümlerin eski yörüngelerindeki her bir gride düşen toplam yörünge parçalarının, tüm örnekleme setindeki aynı gride düşen toplam parçalara oranı şeklinde hesaplanır. Bu çalışmada incelenecek olan alan (1 X1 ) enlem-ve boylam gridleri dikkate alınarak yapılmıştır. Kullanılan eşik değer %75 olarak belirlenmiştir. Elde edilen fonksiyon değerleri MapInfo programı yardımıyla konusal haritalar üzerine uygulanmıştır. Sonuç olarak Büyükçekmece bölgesine hava yoluyla aerosoller üzerinde taşınan radyoaktivite değerlerinde etkin bölgeler Karadeniz, Ege, doğu Avrupa ve orta Avrupa bölgeleridir. Buna ilaveten β aktivitesin de Ukrayna nın etkili olduğu belirlenmiştir. Anahtar Kelimeler: PSCF, Radyoaktivite, Hava Kirliliği, Dichotomous, PM10-2.5 ABSTRACT The PSCF value can be interpreted as the conditional probability that concentrations larger than a given criterion value are related to the passage of air parcels through the grid cell during transport to the receptor site. Grid cells, which have high PSCF values, which resulted from the arrival of air parcels at a receptor site with radioactivity concentrations higher than a given value observed at the site, were calculated. In this study, the study area was divided into (1 X1 ) segments. The criterion value was defined as the highest quartile value that exceeds 75% of the observed aerosols concentration. Obtained function results were simulated on GIS maps by using Mapinfo program. As a result of this study it was found that Black Sea, Aegean Sea, Eastern Europe and Middle Europe regions have higher contribution to received aerosol radioactivity. In addition to that, Ukraine has higher contribution factors to β activity on sampling area. Key words: PSCF, Radioactivity, Air Pollution, Dichotomous, PM 10 and PM 2.5

Giriş Atmosferdeki radyoaktivite doğal radyo aktif bozulma, kozmojenik (evrenin oluşumu ile ilgili) üretim, nükleer silahların denenmesi ve nükleer kazaların bir sonucu olarak oluşmaktadır (Dueñas, 2001). Solunun partiküller üzerinde bulunan bu radyoaktivitenin insan vücudu ile birleşmesine neden olan önemli yollardan birisidir. Zira solunum yolu ile alınan soluna bilen partiküller solunum bölgelerine yerleşirler. Atmosferik radyoaktif çekirdeklerin izlenmesi genel halk sağlığını tehdit edebilecek saplık sorunlarının kontrol altında tutulabilmesi açısından çok önemlidir. Bu konu üzerinde literatürde yapılmış bir çok çalışmaya rastlanmaktadır (Sheets ve Thompson, 1992; Gomez ve arkadaşları, 1996). Yeryüzü atmosferi radyoaktivitenin yeryüzünde ve çevrede yayılması ile ilgili olan en önemli ortamdır. Hava kaynaklı radyoaktivitenin mekanizması ve değişimlerini bilinmesi eko sistem üzerindeki özel etkilerinin anlaşılabilmesi ve tahmin edilebilmesi açısından önem arz eder. Bu işlemlerin anlaşılabilmesi için hava kaynaklı radyoaktivite miktarlarının mevsimsel değişimleri, meteorolojik faktörlerle olan ilişkileri önemlidir. Bölgesel meteorolojik faktörler bölgesel radyoaktivite değerlendirmeleri yapılırken göz önünde bulundurulmalıdır, litaratürde bu konuda yapılmış çalışmalar bulunmaktadır (Garcia-Talavera ve Arkadaşları, 2001). Bizim çalışmamızda, havadan toplanabilen PM 10 ve PM 2.5 örneklerinde Gross-α ve gross-β sayımları yapılmıştır. Örnekleme Bölgesi kırsal kesimde uzun taşınımla gelen radyo aktivite etkilerini gözlemek amacıyla bir adet Dichotomous örnekleme cihazı Büyükçekmece Gölünün kenarında insan kaynaklı noktasal kaynaklardan etkilenmeyecek şekilde İSKİ ye ait Büyükçekmece Su Arıtma Tesisi ne (41,0430 0 N, 28,5898 0 E) yerleştirildi. İstasyonumuz Marmara Denizi nden yaklaşık 5 ve 10 km ve Büyükçekmece gölünden ise 3 km uzakta bulunmaktadır. Şekil 1 de harita üzerinde örnekleme bölgesi gösterilmiştir. Şekil 1. Örnekleme Bölgesi (Sampling Area)

Method 1.1. HYSPLIT Tanımı HYSPLIT (HYbrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory) modeli basit hava parsellerinin yörüngelerini kullanarak karmaşık yayılım ve depolanma simülasyonları modelleyen bir sistemin en son versiyonudur. NOAA ve Avustralya meteoroloji bürosunun ortaklaşma çalışmasının bir sonucu olarak son zamanlarda oluşturulmuştur. Çalışmamızda kullanmış olduğumuz model versiyonunda geliştirilmiş yeni özellikler bulunmaktadır, bunlar: adveksiyon ( hava parsellerinin yatay hareketi) algoritmaları, güncelleştirilmiş kararlılık ve dispersiyon eşitlikleri, yeni bir grafik kullanıcı ara yüzü, kimyasal transformasyonların girilebilmesi için yeni bir modül. Yayılma modülleri ilave edilmeden de Hysplit bir tek kirletici parçacığın adveksiyonunu ve yörüngesini hesaplaya bilmektedir (Draxler ve Rolph, 2003). Kirleticinin dispersiyonu puff veya parçacık yayılımı tercihi yapılarak hesaplanılabilir. Puff model kullanıldığında, parseller meteorolojik gridlere bölünür, partikül kütlesi seçilen gridden çıkana kadar puff modeli ile yayılır ve yayıldığı her grid yeni puff işlemleri ayrı ayrı tekrarlanır (yatay ve düşey düzlemde), yayılımın toplam kütlesi başlangıç kütlesine eşit olmaktadır. Partikül modelinde ise, değişmez sayıda başlangıç partikülleri model ortalama rüzgar alana ve çalkantı unsuru ile alanda yayılırlar. Modelin varsayılan yapılanışı yatayda bir Puff dağılımını ve düşey eksende de partikül dispersiyonunu kabul eder. Bu yolla, Model Web üzerinden READY sistem ile interaktif olarak kullanılabilmektedir (Rolph, 2003). Aynı zamanda isteyen kimse programı bilgisayarına indirebilir ve uygun meteorolojik veriler yardımıyla programı kendi bilgisayarından da çalıştırabilir. Web üzerinden kullanılan versiyon sistemin tıkanmaması için bazı sınırlamalar ile kullanılabilmektedir. Kayıtlı (registered) PC versiyonu ise komple kullanıma hazırdır, fakat bunun dezavantajı ise kendi meteoroloji verinizi kendiniz temin etmeniz gerekmektedir. Kayıtlı olmayan (unregistered ) versiyonu ise tahmin meteoroloji verileri ile çalıştırılamaz. 1.2. HYSPLIT Yörünge Tayini READY web sitesinin kullanımıyla istenen yükseklik değerleri için belirtilen koordinatlar için istenen zaman dilimleri aralığında üç boyutlu geri ve ileri yörüngeler belirlenebilmektedir. Modelin geliştirilmesi ve test edilmesi konusunda literatürde yapılmış bir çok çalışma bulunmaktadır (Draxler, 2003; Draxler, 2002; Siems ve ark., 2000; Draxler, 1999; Hess ve Draxler, 1998; Rolph, 2003; Hess ve ark. 1997; Draxler ve Hess, 1998; Draxler 1996; McQueen ve Draxler, 1994) 1.3. Potansiyel Kaynak Etki Fonksiyonu Ashbaugh ve arkadaşları (1985) tarafından geliştirilen (havada) kalma zamanı olasılık analizi (the residence time probability analysis) aynı zamanda Potansiyel Kaynak Etki Fonksiyonu (PSCF) şeklinde de bilinir. Bu metot kaynak noktaların belirlenmesinde ve atmosferik iz elementlerin ve partikül maddelerin muhtevalarının mesela; sülfat, nitrat, ozon, siyah karbon, ve cıva gibi, izledikleri yolların ve kaynaklarının tayininin kullanılmakta olan bir metottur (Poirot ve Wishinski, 1986; Zeng ve Hopke, 1988; Cheng ve ark., 1993; Stohl ve Kromp-Kolb, 1994; Polissar ve ark., 1993;. Polissar ve ark., 1993; Lupu ve Maenhaut, 2002).

Kısaca bakıldığında PSCF, alıcı noktasında ölçülen belirlenmiş bir eşik değerinden daha yüksek olan konsantrasyon miktarlarının, incelenmekte olan bölgedeki gritlerde bekleme süreleri dikkate alınarak kaynak olasılıklarının belirlenmesi şeklinde tarif edilebilir. Eşik değerin üzerindeki konsantrasyon değerlerine sahip ölçümlerin eski yörüngelerindeki her bir gride düşen toplam yörünge segmentlerinin, tüm örnekleme setindeki aynı gride düşen toplam segmentlere oranı şeklinde hesaplanır. Bu çalışmada incelenecek olan alan enlem-ve boylam gridleri dikkate alınarak yapılmıştır. PCSF tekniği kullanılırken, bir grid hücresi içersine yayılmış olan partikül madde türlerinin veya konsantrasyonların hava parseli ile birlikte difüzyon, kimyasal transformasyon veya atmosferik yıkanmaya maruz kalmadan alıcı ortama ulaştığını kabul ediyoruz (Cheng ve ark., 1993). Nij çalışma süresi boyunca hesaplanan tüm yörüngelerdeki (i,j) koordinatlı bir girit hücresine düşen toplam yörünge segment noktaları olsun, ve Mij ise çalışma süresi boyunca hesaplanan eşik değeri aşan yörüngelerdeki (i,j) koordinatlı bir girit hücresine düşen toplam yörünge segment noktaları olsun: Pij = Mij/Nij (PSCF) oranı (i,j) gridi için hesaplanabilecek potansiyel kaynak etki fonksiyonudur. Bu metodun kullanılması ile; yüksek konsantrasyon değerlerini alıcı ortama taşıyan hava parselleri kullanılarak, bu yüksek değerlerin oluşmasında etkili olan kaynak noktaları belirlenmiş olacaktır. Potansiyel kaynak etki fonksiyonu seçilmiş olan olayların tüm olaylara bir oranı olduğu için, küçük rakamlarda, Mij<Nij, durumu ortaya çıkabilmekte ve buda elde edilen PCSF değerlerinde önemli istatistik belirsizliklere neden olabilmektedir. Bu mantıktan yola çıkarak istatistiksel düzenlemelerin yapılabilmesi için Nij değerlerinin büyük olduğu durumlarda belirsizliğin daha az olduğu açıktır. Küçük Nij değerleri için tercihe bağlı katsayılar kullanılarak istatistiksel hata aza indirilebilir. Bu çalışmada biz yüksek çözünürlük kullandığımız ve yörünge segmentlerini 1 saatlik aralıklarla hesapladığımız için katsayıları aşağıdaki şekilde belirlenmiştir; 1.00 0.85 W(Nij) = 0.65 0.50 Nij 20 15 Nij < 20 10 Nij < 15 Nij < 10 Potansiyel kaynak etki fonksiyonlarının belirlenmesinde 1X1 grid çözünürlüğü kullanıldı ve her bir yörünge 1 saatlik aralıklarla incelendi. 1.4. Radyoaktivite Analizleri Toplamış olduğumuz ince ve kaba partiküllerde radyo aktivite analizleri LB770-PC 10- Channel Low-Level Planchet Counter kullanılarak yapılmıştır. Bu cihaz 10 ayrı kanaldan alfa ve beta partiküllerini aynı anda sayabilme imkanı sunmaktadır. Planchet çapı 60 mm dir. Bu teknik kullanılarak aşırı derecede düşük background değerleri (<1 cpm) ölçülebilmektedir. Cihazla ilgili teknik veri aşağıdaki gibidir: Sayım gazı: Argon-metan (90/10) ve Ar-Co 2 (84/16), 10 mbar basınç, 6-10 1/saat tüketim Sayım elektroniği: LB530 PC ara yüzü, LB3945 "Black Jack" PC kart uyumlu ek Program: LB770, LB770 UMS-Windows, LB770 versiyonu

Sonuç ve Öneriler Elde edilen verinin istatistiksel analizleri yapılarak birbirleri arasındaki ilişkiler incelenmiştir. Tüm örnekleme süresince ince partiküllerde elde edilen ortalama gross-alfa değeri 0,0171 cps, bulunmasına rağmen bu değer kaba partiküller için yarısından daha az olan 0,0072 cps değerindedir. İnce partiküllerdeki ortalama gross-beta değeri 0,0063 cps ve bu değer aynı alfa ölçümlerinde olduğu gibi kaba partiküller için yarısından daha düşük 0,0026 cps değerindedir. Bu sonuçlardan da rahat bir şekilde anlaşılabileceği üzere, ölçülmüş olan hava örnekleri için Alfa ve beta radyoaktivite değerleri ince partiküllerde kaba partiküllere oranla iki kattan daha fazla bir değere sahiptir. Buda bölgeye hava yoluyla taşınmakta olan radyoaktif muhtevanın büyük bir bölümünün endüstriyel ve insan kaynaklı olduğunu göstermektedir. Ölçülen tüm örneklerde α aktivite değerleri β aktivite değerlerinden daha büyük bulunmuştur. Ölçülen radyo aktivite değerleri herhangi bir radyo aktif kirliliği ifade edecek değerlerde değildir. 1.5. HYSPLIT modellemesi Örnekleme yapılan tüm günler için Hysplit, READY web kullanıcı ara yüzü kullanılarak üçer günlük eski yörüngeler 6 saatlik aralıklarla hesaplanılmıştır. Her bir örnekleme serisi için üç ayrı yükseklikte; 2000m, 1200m ve 500 m, geri yörüngeler hesaplanılmış ve harita üzerinde çizilmiştir. Haritalar üzerinde dünya koordinat sistemine göre x ve y eksenleri baz alınarak eski yörüngeler çizilirken, haritanın alt kısmındaki grafikte ise hava parsellerinin düşey konumları belirtilmiştir. Bu metotla hava parsellerinin üç boyutlu eski yörüngelerinin grafik olarak ifade edilmesi sağlanmıştır. Programın çalıştırılması ile bu veriler sayısal ortamda da alına bilmektedir. Elde edilen haritalara bir örnek Şekil 2 de gösterilmiştir. Şekil 2. 18/Temmuz/2003 tarihinde alınmış olan hava örneğine ait HYSPLIT model eski yörünge sonuçları (the HYSPLIT model result for 18-July-2003 dated air sample)

1.6. Hava örneklerinde radyoaktivite PCSF değerleri Toplamış olduğumuz aerosol örneklerinin potansiyel kaynak etki fonksiyonları, 500 m ve 1200 m yükseklikler için belirlenmiştir. Elde edilen sonuçlar aşağıdaki Şekil 3, Şekil 4, Şekil 5 ve Şekil 6 da gösterilmiştir. 500 m α ve β potansiyel etki kaynakları birbirine çok benzemektedir. Bu durum aerosol örneklerindeki α ve β aktiviteleri üzerinde aynı kaynakların etkili olduğunun bir işaretidir. Etkin bölgeler Karadeniz, Ege, doğu Avrupa ve orta Avrupa bölgeleridir. Buna ilaveten β aktivitesin de Rusya nın bir miktar etkili olduğu belirlenmiştir. Şekil 3. 500 m yörüngesi için aerosol örnekleri Gross-α radyoaktivite PCSF değerleri (Gross-α radioactivity PSCF values for the 500m backtrajectory)

Şekil 4. 500 m yörüngesi aerosol örnekleri Gross-β radyoaktivite PCSF değerleri (Gross-β radioactivity PSCF values for the 500m backtrajectory) 1200 m yörüngesinde elde edilen PCSF değerleri için eşik değer %75 olarak kabul edilmiştir. Haritalar incelendiğinde örnekleme bölgesine girmekte olan α radyoaktivite değerlerinde etkili olan bölgeler; Almanya nın kuzey ve doğusu, Polonya nın batı kısımları, çek cumhuriyeti, Slovakya, Macaristan, Romanya ve Bulgaristan hattı; İtalya; Karadeniz; Ukrayna nın güneyi ve orta kesimleri; ve Akdeniz bölgesinden Libya nın kuzey bölgeleri olarak bulunmuştur. β aktivite değerleri içinde hemen hemen aynı durum söz konusudur.

Şekil 5. 1200 m yörüngesi aerosol örnekleri Gross-α radyoaktivite PCSF değerleri (Gross-α radioactivity PSCF values for the 1200m backtrajectory) Şekil 6. 1200 m yörüngesi aerosol örnekleri Gross-β radyoaktivite PCSF değerleri (Gross-β radioactivity PSCF values for the 1200m backtrajectory)

Kaynakça 1. Dueñas C., Fernandez M.C., Carretero J., Liger E., Cañete S. (2001) Gross-α and gross-β activities in airborne particulate samples. Analysis and prediction models Applied Radiation and Isotopes, 54, pp.645-654. 2. Gomez E.V., Vera Tome F., Sanchez A.M., (1996) Gross-a and gross-b activities in rainwater and airborne particulate samples Influence of rainfall and radon, J. Environ. Radioact. 31 (3), pp.273-285. 3. Sheets R.W., Thompson C.C., (1992) Effects of polonium-210 determination of atmospheric gross alpha radiactivity, J. Radioanan. Nucl. Chem. 161, 465-474. 4. M. Garcia-Talavera, B. Quintana, E. Garia-Diez, F. Fernandez, (2001) Studies on radioactivity in aerosols as a function of meteorological variables in Salamanca (Spain), Atmospheric Environment, 35, pp. 221-229 5. Draxler, R.R. and Rolph, G.D., 2003. HYSPLIT (HYbrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory) Model access via NOAA ARL READY Website (http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html). NOAA Air Resources Laboratory, Silver Spring, MD. 6. Draxler, R.R., 2002, HYSPLIT Model, Focus on the future, Eastern Region WCM Workshop, 23-25 April, 2002, Harper s Ferry, WV 7. Siems, S.T., G.D. Hess, K. Suhre, S. Businger, R.R. Draxler, 2000, A comparison of observed and simulated trajectories of the ACE-1 Lagrangian experiments. Australian Met. Mag., 49, 109-120. 8. Draxler, R.R., 1999, HYSPLIT_4 User s Guide, NOAA Tech. Memo ERL ARL-230, June 1999, 35 p. 9. Hess, G.D., and R.R. Draxler, 1998, ETEX simulations using HYSPLIT_4. In Appendix B of the ATMES II Evaluation of Long-range Dispersion Models Using 1st ETEX Release Data, Vol. II, Models Description. Mosca, Bianconi, Bellasio, Graziani, and Klug, EUR 17756 EN, Office of Official Publications of the European Communities. 10. Rolph, G.D., 2003. Real-time Environmental Applications and Display system (READY) Website (http://www.arl.noaa.gov/ready/hysplit4.html). NOAA Air Resources Laboratory, Silver Spring, MD. 11. Hess, G. D., G.A. Mills, and R.R. Draxler, 1997, Comparison of HYSPLIT_4 model simulations of the ETEX data, using meteorological input data of differing spatial and temporal resolution. ETEX Symposium on Long-Range Atmospheric Transport, Model Verification and Emergency Response, 13-16 May, Vienna, Austria 12. Draxler, R.R., and G.D. Hess, 1998, An overview of the HYSPLIT_4 modeling system for trajectories, dispersion, and deposition. Australian Meteorological Magazine, 47: 295-308. 13. Draxler, R.R., 1996, Trajectory optimization for balloon flight tracking. Weather and Forecasting 11: 111-114. 14. McQueen, J.T., and R.R. Draxler, 1994, Evaluation of model back trajectories of the Kuwait oil fires smoke plume using digital satellite data. Atmos. Environ. 28A (13):2159-2174. 15. Lupu A., Maenhaut W., Application and comparison of two statistical trajectory techniques for identification of source regions of atmospheric aerosol species Atmospheric Environment 36 (2002) 5607 5618 16. Ashbaugh, L.L., Malm, W.C., Sadeh, W.Z., 1985. A residence time probabilityanaly sis of sulfur concentrations at Grand Canyon National Park. Atmospheric Environment 19, 1263 1270. 17. Cheng, M.-D., Lin, C.-J., 2001. Receptor modeling for smoke of 1998 biomass burning

in Central America. Journal of Geophysical Research 106, 22871 22886. 18. Cheng, M.-D., Hopke, P.K., Zeng, Y., 1993. A receptororiented methodologyfor determining source regions of particulate sulfate at Dorset, Ontario. Journal of Geophysical Research 98, 16839 16849. 19. Poirot, R.L., Wishinski, P.R., 1986. Visibility, sulfate and air mass historyassociated with the summertime aerosol in northern Vermont. Atmospheric Environment 20, 1457 1469. 20. Poirot, R.L., Wishinski, P.R., Hopke, P.K., Polissar, A.V., 2001. Comparative application of multiple receptor methods to identifyaerosol sources in northern Vermont. Environmental Science and Technology35, 4622 4636. 21. Polissar, A.V., Hopke, P.K., Paatero, P., Kaufmann, Y.J., Hall, D.K., Bodhaine, B.A., Dutton, E.G., Harris, J.M., 1999. The aerosol at Barrow, Alaska: long-term trends and source locations. Atmospheric Environment 33, 2441 2458. 22. Polissar, A.V., Hopke, P.K., Harris, J.M., 2001a. Source regions for atmospheric aerosol measured at Barrow, Alaska. Environmental Science and Technology35, 4214 4226. 23. Stohl, A., 1996. Trajectorystatistics a new method to establish source receptor relationships of air pollutants and its application to the transport of particulate sulfate in Europe. Atmospheric Environment 30, 579 587.