Çukurova Üniversitesi Fizik Bölümü Dozimetrik Malzeme Olarak Ametistin Termolüminesans Özelliklerinin Belirlenmesiz N. NUR, Z. YEĞĠNGĠL, T. DOĞAN LÜMĠNESANS DOZĠMETRĠ KONGRESĠ - IV Gaziantep Üniversitesi, Fizik Mühendisliği Bölümü 20-22 EYLÜL 2010
LÜMİDOZ-IV İÇERİK 1. GİRİŞ 2. MATERYAL METOD 3. SONUÇLAR 2
LÜMİDOZ-IV 1. GİRİŞ 3
1.GİRİŞ LÜMİDOZ-IV 1. GiriĢ Bu çalışmada Balıkesir-Dursunbey Göğü köyü civarından alınan yarı değerli taşı olan doğal ametist örneklerinin çeşitli radyasyonlar (beta ve gama) için termolüminesans özelliklerinin analizi yapılmaktadır. Çalışmanın amacı dozimetrik malzeme olarak doğal ametist örneklerinin termolüminesans özelliklerinin belirlenmesidir. 4
1.GİRİŞ LÜMİDOZ-IV 1. GiriĢ Balıkesir Dursunbey İlçesinden alınmış doğal ametist örnekleri. 5
1.GİRİŞ LÜMİDOZ-IV 1. GiriĢ α-kuvarsın (α-sio 2 ) mor türevi olup popüler bir maden olan ametistin karakteristik özellikleri ve teknolojideki uygulamaları üzerine yapılan araştırmalar son yıllarda gözle görünür bir şekilde artmıştır. Doğal ametistinlerin 740-750 nm ve 350 nm civarında iki farklı yayınım spektrumu vardır (Zhang ve ark, 1994). 6
LÜMİDOZ-IV 2. MATERYAL ve METOD 7
2.1 MATERYAL LÜMİDOZ-IV 2.1.1. Okuyucu sistem Risø TL/OSL cihazının genel görünümü. 8
2.1 MATERYAL LÜMİDOZ-IV 2.1.1. Okuyucu sistem Risø TL/OSL DA-20 cihazının şematik gösterimi. 9
2.1 MATERYAL LÜMİDOZ-IV 2.1.2. Radyasyon Kaynağı ÇalıĢmada Kullanılan Radyasyon Kaynakları Beta Kaynağı ( 90 Sr/ 90 Y) Gama Kaynağı ( 60 Co) 10
2.1 MATERYAL LÜMİDOZ-IV 2.1.2. Radyasyon Kaynağı a) Beta Kaynağı ( 90 Sr/ 90 Y) Bu çalışmada beta kaynağı olarak Çukuruva Üniversitesi Fizik Bölümü Termolüminesans Dozimetresi ve Medikal Fizik Labovatuarı nda bulunan 90 Sr/ 90 Y beta kaynağı kullanılmıştır. 90 Sr/ 90 Y beta kaynağı maksimum 2.27 MeV lik β parçacıkları yaymaktadır ve yarılanma ömrü 30 yıldır. İri tanecik kuvars (~ 90-140µ) için örnek pozisyonundaki doz soğurma oranı 6.689 Gy/dakika dır. 11
2.1 MATERYAL LÜMİDOZ-IV 2.1.2. Radyasyon Kaynağı TL/OSL cihazında bulunan beta kaynağının şematik görünümü TL/OSL cihazında bulunan beta kaynağı 12
2.1 MATERYAL LÜMİDOZ-IV 2.1.2. Radyasyon Kaynağı b) Gama Kaynağı ( 60 Co) Gama kaynağı olarak Çukurova Üniversitesi Tıp Fakültesi Balcalı Hastanesi Radyasyon Onkolojisi Anabilim Dalı nda bulunan 60 Co kaynağı kullanılmıştır Kaynağın örnek pozisyonundaki doz soğurma oranı 2.217 Gy/dakika olarak hesaplanmıştır. 60 Co izotopunun 2 farklı yayınım spektrumu vardır. Birincisi spektrumun enerjisi 1.17 MeV iken ikincisi de 1.33 MeV tur. Bu sebeple ortalama olarak 60 Co izotopunun enerjisi 1.25 MeV olarak kabul edilir. 13
2.1 MATERYAL LÜMİDOZ-IV 2.1.2. Radyasyon Kaynağı 60 Co kaynağının yayınım spektrumu spektrumu, bozunum Ģeması ve 60 C cihazının görüntüsü (http://en.wikipedia.org/wiki/cobalt-60). 14
2.2 METOD LÜMİDOZ-IV 2.2.1. Örnek Hazırlama Temizleme işlemi Kırma işlemi Eleme işlemi (90-140 mikron) Kenarlıklı disklere yerleştirme Tartma işlemi (30 mg) Tavlama 15
2.2 METOD LÜMİDOZ-IV 2.2.1. Örnek Hazırlama Kırma Saf su ile ultrasonik banyoda yıkanmış ametist örnekleri Agat havan Eleme (90-140µ) Elekler 16
2.2 METOD LÜMİDOZ-IV 2.2.1. Örnek Hazırlama + Tartma işlemi (~30 mg) 90-140 µ arası elenmiģ örnekler Kenarlıklı diskler Örneklerin kenarlıklı disklere homojen bir şekilde yerleştirilmesi 0.1 mg hassasiyete sahip hassas terazi 17
2.2 METOD LÜMİDOZ-IV 2.2.1. Örnek Hazırlama Tavlama İşleminin Gerçekleştirildiği Fırın Tavlama işlemi 18
2.2 METOD LÜMİDOZ-IV 2.2.1. Örnek Hazırlama Gama kaynağı için kullanılan akrilik örnek haznesi 60 Co Gama kaynağı 19
2.2 METOD LÜMİDOZ-IV 2.2.2. Deneysel Standartlar Deneylerde 90-140 mikron arası elenmiş toz ametist örnekleri kullanılmıştır Örnekler ~30 mg olacak şekilde tartılarak hazırlanmıştır Sonuçlar 30 mg için normalize edilmiştir Aksi belirtilmedikçe tüm TL okumaları 2 o C/s lik ısıtma oranı kullanılarak gerçekleştirilmiştir TL okumaları 700 o C ye kadar gerçekleştirilmiştir. 20
2.2 METOD LÜMİDOZ-IV 2.2.3. Deneysel Çalışmalar XRF ve XRD analizleri, TL ıģıma eğrilerinin incelenmesi ve CGCD yöntemi ile ayrıģtırılması, Tavlama, Tavlamanın TL hassasiyetine etkisi, Tuzak parametrelerinin hesaplanması, CGCD yöntemi ile E ve s değerlerinin hesaplanması, Farklı ısıtma oranları yöntemi ile E ve s değerlerinin hesaplanması Ametistin beta ve gama dozlarına tepkisinin belirlenmesi, Tekrarlanabilirlik, Anormal Sönüm 21
LÜMİDOZ-IV 3. SONUÇLAR 22
3.1. XRF Analiz Sonuçları 1. örnek 2. örnek 3. örnek TavlanmamıĢ 450 o C 90 dakika + 80 o C 24 h tavlama Ġsim (%) Miktar (%) Miktar (%) Miktar 450 o C 90 dakika + 80 o C 24 h + 700 o C 4 dakika tavlama SiO 2 97.814 ± 0.100 98.870 ± 0.100 99.311 ± 0.100 Fe 2 O 3 0.296 0.004 0.328 0.004 0.287 0.003 SO 3 0.846 0.009 0.303 0.005 0.137 0.003 Al 2 O 3 0.158 0.004 0.108 0.003 0.061 0.002 MgO 0.273 0.003 0.106 0.002 0.049 0.001 Cr 2 O 3 0.072 0.002 0.065 0.002 0.063 0.002 CaO 0.060 0.002 0.034 0.002 0.022 0.001 Sb 2 O 3 0.011 0.001 0.015 0.001 0.016 0.001 Ga 2 O 3 0.005 0.001 0.004 0.001 0.004 0.001 PbO 0.005 0.001 0.006 0.001 - Farklı sıcaklıklarda tavlanmıģ ametist örneklerine ait XRF sonuçları 23
3.2. XRD Analiz Sonuçları Ametist örneklerinin XRD analizi sonuçları 24
3.2. XRD Analiz Sonuçları Ametist örneklerinin XRD analizi sonuçları 25
3.3. TL IĢıma Eğrilerinin Ġncelenmesi Tavlanmamış ametist örneklerine ait doğal TL ışıma eğrilerinin gösterimi. Şekildeki tepelerin sıcaklıkları %5 civarında değişkenlik göstermektedir 26
TL siddeti (a.u.) 3. SONUÇLAR LÜMİDOZ-IV 3.3. TL Işıma Eğrilerinin İncelenmesi 1.5x10 5 1.5x10 5 1.0x10 5 5.0x10 4 1 2 3 1.0x10 5 5.0x10 4 0.0 0.0 0 100 200 300 400 500 600 SIcaklIk ( o C) TavlanmamıĢ ametist örneklerinden elde edilen TL ıģıma eğrisinin CGCD yöntemi ile analiz sonuçları (FOM= 2.34) 27
3.3. TL Işıma Eğrilerinin İncelenmesi Tavlama sonrası (a) 2 kgy ve (b) 200 Gy beta dozu verilerek elde edilmiģ TL ıģıma eğrileri 28
TL siddeti (a.u.) 3. SONUÇLAR LÜMİDOZ-IV 3.3. TL Işıma Eğrilerinin İncelenmesi 1.4x10 5 1.2x10 5 1.0x10 5 8.0x10 4 4 1.4x10 5 1.2x10 5 1.0x10 5 8.0x10 4 6.0x10 4 4.0x10 4 2.0x10 4 0.0 1 5 2 3 6 0 100 200 300 400 500 6.0x10 4 4.0x10 4 2.0x10 4 0.0 SIcaklIk ( o C) 30 mg lık toz ametist örneklerine 2 kgy beta dozu verilerek elde edilmiģ TL ıģıma eğrileri Glowfit programı (Puchalska ve Bilski, 2006) kullanılarak alt tepelerine ayrıģtırılmıģlardır. Burada 4.+5. tepenin dozimetrik tepeler olduğu düģünülmektedir. 29
3.2. Tavlama Sıcaklığının ve Süresinin Belirlenmesi Deneyi Sonuçları 30
3.2. Tavlama Sıcaklığının ve Süresinin Belirlenmesi Deneyi Sonuçları Farklı sıcaklık ve sürelerde tavlanmıģ toz ametist örneklerine ait normalize edilmiģ toplam TL sayımının tavlama sıcaklığına karģı grafiği. Burada tuzakları boģaltmak için en uygun sıcaklığın 450 o C 90 dakika olduğu görülmektedir 31
3.3. Işınlama Öncesi Tavlama Sıcaklığının TL Hassasiyetine Etkisi 32
3.3. Işınlama Öncesi Tavlama Sıcaklığının TL Hassasiyetine Etkisi Farklı sıcaklık ve sürelerde tavlanmıģ ve 200 Gy lik beta dozu verilerek elde edilen TL ıģıma eğrilerinin CGCD yöntemi ile analizi edilmiģtir. Sonuçta dozimetrik tepeler olan 4.+5. tepe için tavlamanin TL hassasiyetine etkisi Ģekilde görülmektedir 33
3.3. Işınlama Öncesi Tavlama Sıcaklığının TL Hassasiyetine Etkisi Dozimetrik tepe olan 4.+ 5. tepenin yükseklikleri ilk ölçüme göre normalize edilerek elde edilen tavlamanin TL siddetine etkisi Ģekilde görülmektedir 34
3.3. Işınlama Öncesi Tavlama Sıcaklığının TL Hassasiyetine Etkisi Farklı sürelerde 450 o C tavlanmıģ ametist örneklerine 200 Gy doz verilerek elde edilmiģ ıģıma eğrilerinden elde edilmiģ 4.+5. tepe ye ait hassasiyet değiģim grafiği. Burada 1 saatlik tavlama ile daha uzun süreli tavlamalar arasındaki TL hassasiyetindeki değiģim %3 ten az olmaktadır. Ġlk değere göre TL hassasiyetindeki maksimum azalma miktarı ise %17.5 tir. 35
3.4. Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması 36
3.4. Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması Bir dozimetrik malzemenin termolüminesans özelliklerinin belirlenmesinde tuzak parametrelerinin hesaplanması önemli bir yer tutmaktadır. Bir TL eğrisinin özellikleri kinetik mertebe değeri b, enerji seviyesi E, ve frekans faktörü s ile tanımlanabilir. Burada b tuzaklardan kurtulan elektronların ıģıma merkezleri ile birleģmeden önceki davranıģları ile ilgilidir. E ise tuzakların enerji seviyeleri ve dolayısı ile TL tepelerinin sıcaklıkları ile ilgili bilgiler vermektedir. Frekans faktörü s ise elektronların tuzaklardan kurtulma olasılığı ile iliģkilidir. 37
3.4.1. CGCD Yöntemi İle Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması 38
3.4.1. CGCD Yöntemi İle Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması 600 Gy ile 25 kgy arasında beta dozu verilmiģ ametist örneklerinin tepe sıcaklıklarının verilen doza karģılık değiģimi. Burada tepe sıcaklıklarının verilen dozun arttırılmasına rağmen sabit kalması bu tepelerin 1. derece kinetiğe sahip olduklarını göstermektedir (McKeever, 1985) 39
3.4.1. CGCD Yöntemi İle Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması E (ev) s(s -1 ) 1. Tepe 0.98 3.5E+7 2. Tepe 0.87 1.2E+6 3. Tepe 0.93 4.8E+4 TavlanmamıĢ toz ametist kristalinden elde edilmiģ doğal TL ıģıma eğrisinin Glowfit programı (M. Puchalska, P. Bilski, 2006) kullanılarak alt tepelerine ayrıģtırılması 40
TL siddeti (a.u.) 3. SONUÇLAR LÜMİDOZ-IV 3.4.1. CGCD Yöntemi İle Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması 8000 6000 1 E(eV) s (s -1 ) 1. Tepe : 1.0292 6.03E+12 2. Tepe : 0.8106 6.23E+08 3. Tepe : 0.7641 2.50E+07 4. Tepe : 0.8284 9.51E+06 5. Tepe : 0.5065 1.69E+03 6. Tepe : 0.4709 5.71E+01 8000 6000 4000 2 4 4000 2000 3 5 6 2000 0 0 0 100 200 300 400 500 600 SIcaklIk o C 30 mg lık toz ametist örneklerine 200 Gy beta dozu verilerek elde edilmiģ TL ıģıma eğrileri Glowfit programı (M. Puchalska, P. Bilski, 2006) kullanılarak alt tepelerine ayrıģtırılması (FOM=2.32) 41
3.4.2. Farklı Isıtma Oranları Yöntemi ile Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması 42
3.4.2. Farklı Isıtma Oranları Yöntemi ile Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması Tavlama sonrası 200 Gy lik beta dozu verilmesinin ardından farklı ısıtma oranları kullanılarak elde edilen TL ıģıma eğrileri 43
3.4.2. Farklı Isıtma Oranları Yöntemi ile Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması Tavlama sonrası 200 Gy lik beta dozu verilmesinin ardından farklı ısıtma oranları kullanılarak elde edilmiģ TL eğrilerinin tepe sıcaklıklarının grafiği 44
3.4.2. Farklı Isıtma Oranları Yöntemi ile Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması Tavlama sonrası 200 Gy lik beta dozu verilerek elde edilmiģ tepe yüksekliklerinin farklı ısıtma oranlarına karģılık grafiği. Teoriye uygun olarak ısıtma hızı arttıkça Tepe yükseklikleri azalmaktadır. 45
TL siddeti (a.u.) 3. SONUÇLAR LÜMİDOZ-IV 3.4.2. Farklı Isıtma Oranları Yöntemi ile Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması 8000 120 o C tepesi 8000 6000 160 o C tepe 260 o C. tepesi 6000 4000 4000 2000 2000 0 0 0 100 200 300 400 500 600 SIcaklIk o C 200 Gy lik beta dozu verilerek elde edilen TL ıģıma eğrisi. Tepeler üst üste binmiģ olduğundan sadece Ģekilde görülen 3 tepe için E ve s değerleri hesaplanmıģtır 46
3.4.2. Farklı Isıtma Oranları Yöntemi ile Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması 12.4 260 o C Tepesi 120 o C Tepesi 12.4 12.0 160 o C Tepesi P1 12.0 T ln( 2 m ) E 1 ( )( ) k T m sk ( ) E ln(tm 2 / 11.6 11.2 11.6 11.2 10.8 10.8 10.4 10.4 1.8 1.9 2.0 2.1 2.2 2.3 2.4 2.5 2.6 1000/Tm (K -1 ) Farklı ısıtma oranları yöntemi kullanılarak her tepe için elde edilen Ln(Tm 2 /β) nın 1/Tm ye karģı grafiği. Burada eğrilerin eğiminden kullanılarak tepelerin enerji seviyeleri (E) değeri hesaplanabilmektedir 47
3.4.2. Farklı Isıtma Oranları Yöntemi ile Tuzak Parametrelerinin Hesaplanması Farklı ısıtma oranları yöntemi ile CGCD Yöntemi ile Tepe E (ev) Tepe E (ev) 120 o C 1.05± 0.08 1 1.0292 160 o C 0.97± 0.18 2 0.8106 260 o C 0.93± 0.17 4 0.8284 Farklı ısıtma oranları yöntemi ile CGCD Yöntemi ile Tepe s(s -1 ) Tepe s (s -1 ) 120 o C 6.46E+11 1 6.03E+12 160 o C 4.07E+10 2 6.23E+08 260 o C 8.19E+07 4 2.50E+07 Farklı ısıtma oranları deneyi ile CGCD yönteminden elde edilen E(eV) değerlerinin karģılaģtırılması 48
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi 49
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi Beta kaynağı kullanılarak farklı dozlar verilerek (1 Gy- 25 kgy) elde edilen ametist örneklerine ait bazı TL eğrileri. 50
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi Örneklere 1 ile 25 kgy arası beta dozu verilerek elde edilmiģ doz cevap grafiği 51
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi Doz (kgy) 1. tepe (f(d)) 2.+3. tepe (f(d)) 4.+5. tepe (f(d)) 0.002 0.78 0.88 0.9 0.006 0.50 0.45 0.2 0.01 0.98 0.88 1.0 0.02 1.19 1.04 1.0 0.04 0.90 0.93 1.0 0.06 1.05 0.97 1.0 f ( D) F( D) / D F( D D 1 ) / 1 0.1 1.20 1.18 1.0 0.2 1.23 1.26 1.1 0.4 0.85 0.91 1.0 0.6 1.02 1.10 1.1 1 0.90 0.97 1.2 2 0.79 0.91 1.5 4 0.73 0.96 1.5 6 0.79 1.02 1.4 10 0.68 0.90 1.1 15 0.98 1.13 1.1 25 0.67 0.81 0.8 1 Gy ile 25 kgy arası beta dozu verilen ametist örneklerinin doz cevap oranları (f(d)) 52
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi 4.+5. tepelere ait doz cevap eğrisi. ġekilde ametist örneklerinin 10 Gy ile 1 kgy arasında lineer doz cevap eğrisine sahip olduğu görülmektedir 53
TL tepkisi (a.u.) 3. SONUÇLAR LÜMİDOZ-IV 3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi Rocha ve ark., 2003 Ç.Ü. Fizik Bölümü 10 7 10 6 10 5 10 4 10 3 10 2 10 1 10 2 10 3 10 4 10 5 Doz (Gy) Rocha ve arkadaģlarının (2003) gama kaynağı kullanarak Brezilya ametistleri için elde ettikleri doz cevap eğrisi (solda). Yayınlarında doz cevap eğrinin 100 Gy ile 1 kgy arasında lineer bir doz cevap eğrisine sahip olduğunu bildirmiģlerdir. Beta kaynağı kullanılarak aynı doz değerleri için çizilen grafik ile (sağda) aralarındaki benzerlik görülmektedir. 54
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi TavlamamıĢ 30 mg lık toz ametist örneğine 10 Gy 1 kgy arası gama dozu verilerek elde edilen TL ıģıma eğrileri 55
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi 10 Gy ile 1kGy arası gama dozu verilmiş toz ametist örneklerine ait doz cevap eğrisi 56
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi Tavlama sonrası 600 Gy lik beta ve gama dozları verilmiģ ametist örneklerinden elde edilen TL ıģıma eğrilerinin karģılaģtırılması. 4.+5. tepe için tepe yükseklikleri arasında %18 oranında farklılık gözlenmiģtir. 57
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi TLD lerin kullanıldığı KiĢisel Dozimetri, Çevresel Dozimetri, Klinik Dozimetri ve Yüksek Doz Uygulamaları gibi genel alanların alt kategorileri ile birlikte gösterimi (McKeever ve ark., 1995) 58
3.5. Ametistin Beta ve Gama Dozlarına Tepkisinin Belirlenmesi KiĢisel Dozimetri Çevresel Dozimetri ~10-5 Sv ten 10-1 Sv e kadar ~10-2 msv Klinik Dozimetri Yüksek Doz Radyolojide : 10-5 ile 10-2 Gy arası Radyoterapide : 20 Gy e kadar 10 2-10 6 Gy arası kadar Yüksek doz ile uygulamalarına nükleer santrallerin içerisinde, gıdaların sterilizasyonunda veya malzeme testlerinde rastlamamız mümkündür (McKeever ve ark., 1995) 59
3.6.Tekrarlanabilirlik 60
3.6.Tekrarlanabilirlik 30 mg lık ametist örneklerine tavlama sonrası 200 Gy beta dozu verilerek aynı işlem 10 defa tekrarlanmış ve şekildeki TL ışıma eğrileri elde edilmiştir 61
3.6.Tekrarlanabilirlik Tavlama sonrası 200 Gy lik beta dozu verilerek elde edilen TL ıģıma eğrileri kullanılarak 4. + 5. tepe için elde edilen tekrarlanabilirlik sonuçları. Sonuçta 10 çevirim sonunda bile örneklerin TL hassasiyetinin ± %4 ten az olduğu görülmüģtür 62
3.8. Anormal Sönüm 63
3.8. Anormal Sönüm Toz ametist örneklerine 100 Gy lik beta dozu verilmesinin ardından oda sıcaklığında ve gün ıģığından korunarak farklı sürelerde bekletilmiģ örneklerden elde edilen TL ıģıma eğrileri 64
3.8. Anormal Sönüm 100 Gy lik beta dozu verildikten sonra 1 saat bekletilerek elde edilmiģ TL ıģıma eğrisi kullanılarak CGCD yöntemi ile TL tepelerinin alt tepelerine ayrıģtırılması 65
3.8. Anormal Sönüm Her bir tepe için ayrı ayrı gösterilmiş anormal sönüm grafiği 66
4. + 5. tepe için normalize edilmiģ tepe yüksekliğinin bekleme süresine bağlı olarak değiģim grafiği. 67
TEġEKKÜRLER Adana Baraj Gölü